锂离子电池以其自放电率低、循环寿命长等优点在新能源汽车中得到广泛应用。目前商用锂离子电池的负极材料主要采用石墨，理论容量仅为372 mAh g -1 ，已逐渐不能满足日益增长的能量密度需求。
硅的理论容量高达 4,200 mAh g-1，因此被广泛研究。然而，硅在锂化和脱锂过程中会产生高达 300% 的体积变化，随之而来的机械退化和容量损失阻碍了其应用。
为了减少机械变形造成的不利影响，人们对硅结构进行了深入研究，并有效改善了循环性能。然而，硅基储能材料的长期发展不仅需要稳定的电极，还需要电极与电解质之间稳定的相位。
在传统锂离子电池中广泛使用的有机电解质会在阳极表面还原形成一层薄膜，称为固体电解质相（SEI）。
不幸的是，硅体积的急剧变化会导致应力的积累和 SEI 的破坏，随后 SEI 会在暴露的阳极表面再生，从而大大增加不可逆的锂和电解质消耗，并导致容量下降。因此，稳定硅材料上 SEI 的机械性能尤为重要。
为此，中国科学技术大学谭鹏领导的先进电源研究小组从电极材料特性、SEI 几何特性和电池工作条件三个方面对 SEI 的机械稳定性进行了建模研究。相关研究成果已发表在 Advanced Powder Materials 杂志上。
建模基于连续介质力学模型，并与电化学传质过程相结合。
研究小组通过建立单个电极颗粒模型，定量分析了三个因素对 SEI 稳定性和电池容量利用率的影响。
他们发现，为了提高 SEI 的稳定性，在设计电极材料时应尽量使用粒径较小的球形硅子。就 SEI 的几何形状而言，人工构建具有均匀结构的 SEI 尤为重要，而就电池操作而言，高倍率会带来更高的容量利用率，但不利于 SEI 的稳定性。这些发现证明了 SEI 的高稳定性设计和运行策略，并将指导具有高循环稳定性的硅基储能电池的开发。
原文链接: Junjie Ding et al, Investigating the failure mechanism of solid electrolyte interphase in silicon particles from an electrochemical-mechanical coupling perspective, Advanced Powder Materials (2024). DOI: 10.1016/j.apmate.2024.100200
