5月15日,中国科学技术大学在《Advanced Functional Materials》上发表题为“Interfacial built-in electric field and interatomic charge transfer synergistically
boosting oxygen evolution on CeO2/Ce-Co3O4 electrocatalyst”的论文,报道了界面内建电场与原子间电荷转移协同促进CeO2/Ce-Co3O4电催化剂的析氧反应活性。
通过电荷局域化调控提升过渡金属基电催化剂的析氧反应(OER)性能,是降低电解水制氢成本的有效策略,但仍面临重大挑战。
研究人员采用一步沉积-煅烧法制备了CeO2纳米颗粒与Ce单原子共修饰的CeO2/Ce-Co3O4 OER电催化剂。所获得的CeO2/Ce-Co3O4异质结结构可触发界面内建电场,而引入的Ce单原子通过Co-O-Ce构型诱导电荷转移,从而显著调控Co位点的电子局域化程度。该CeO2/Ce-Co3O4催化剂在碱性条件下表现出卓越的OER性能:仅需216 mV过电位即可达到10 mA·cm?2电流密度,并能保持100小时的长期稳定性。密度泛函理论计算与原位光谱分析证实,异质结与单原子掺杂的协同作用可促进Co位点的电子局域化及d带中心上移,进而增强反应物吸附能、降低反应能垒,并提高晶格氧机制反应路径占比。该工作揭示了通过界面内建电场与原子间电荷转移调控尖晶石电子结构在大规模OER应用中的潜力与前景。