5月28日,中国科学技术大学在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Thermally triggered redox flexibility of Pt/CeO2 cluster catalyst against in-situ atomic redispersion”的论文,报道了Pt/CeO2团簇催化剂的热触发氧化还原动态平衡与原位原子再分散特性。
对于负载型催化剂而言,金属位点从团聚态向单原子的再分散过程受反应物诱导的金属-载体相互作用调控,但这一过程可能损害催化剂本征活性。
研究人员发现,在CO催化氧化反应中,CeO2负载的Pt团簇会自发再分散为Pt单原子,该过程由Pt-CeO2界面相互作用驱动,其中表面羟基作为关键稳定剂。这种结构演变伴随着催化剂失活,导致催化性能下降。在明确区分PtOx团簇与Pt单原子的基础上,研究人员提出了一种热老化策略来抑制Pt团簇的再分散。800℃高温煅烧可显著消除Pt/CeO2表面羟基,从而去除Pt再分散的锚定位点,有效保持Pt团簇结构。更重要的是,该处理触发了Ce3+/Ce4+氧化还原循环,使界面Ce3+位点能够高效活化O2分子。结合Pt团簇相较于单原子更强的CO吸附能力,这种价态变化的氧化还原灵活性使催化剂展现出卓越的CO氧化活性。