3月21日,中国科学技术大学在《Nature Communications》上发表题为“Atomically dispersed cerium on copper tailors interfacial water structure for efficient CO-to-acetate electroreduction”的论文,报道通过铜表面原子级分散铈以调控界面水结构实现高效电还原CO制乙酸。
利用可再生电能驱动一氧化碳(CO)电合成乙酸是获取高附加值碳基产物的有效途径,但其选择性常因析氢反应(HER)的竞争而受限。研究人员开发了一种铈单原子(Ce-SAs)修饰的晶态-非晶双相铜(Cu)催化剂。实验表明,Ce单原子可降低双相Cu的电子密度,减少界面K+离子水合水(K·H2O)的比例,从而降低催化剂表面H覆盖度;同时,双相Cu向Ce单原子的电子转移诱导Cu+物种生成,促进活性顶端吸附CO(COatop)的形成,显著提升COatop-COatop偶联动力学。上述协同效应促使反应优先通过乙烯酮中间体(*CH2-C=O)路径进行,并利用脉冲电解富集的OH-最终生成乙酸。采用该催化剂,在脉冲电解模式下实现了71.3±2.1%的乙酸法拉第效率及110.6±2.0
mA·cm?2的时间平均乙酸电流密度。此外,基于该催化剂组装的流动池反应器可稳定运行至少138小时,乙酸选择性始终高于60%。