对极端时空尺度上的动态过程进行探索，对于推动科学技术的发展具有重要意义。在微观领域，大部分运动过程都是超快的，尤其在原子级空间尺度上，超快过程可以达到飞秒甚至阿秒的持续时间。鉴于超快表征技术对于科学和技术的进步起到了基础性的作用，今年的诺贝尔物理学奖颁发给了与阿秒光脉冲相关的科研成果。相比于超快光脉冲，超快电子脉冲在展现高时间分辨力的同时，在高空间分辨力上也表现出了优越性，因此被视为有可能超越阿秒光脉冲的下一代超快表征技术。
电子源的单色性对于同时实现高时间-空间分辨至关重要。然而，电子与光场之间的强烈相互作用导致激发电子占据能级分布较宽。这使得依赖传统金属纳米结构的超快电子源产生显著的能散（>600meV）。为解决这一难题，戴庆研究团队提出将碳纳米管作为超快电子源材料，以替代传统金属纳米结构。在之前的研究中，他们已经利用碳纳米管的尺寸效应和量子效应，实现了低能量色散（0.25eV）(Advanced Materials, 2017, 29(30): 1701580) 和40次方极端非线性超快电子发射(Nature Communications, 2019, 10(1): 4891)。在此基础上，戴庆研究团队于近期成功在碳管尖端构建出双势垒结构，这种独特结构可以同时支持共振隧穿发射和单电子发射(Advanced Materials, 2023, 3, 2300185)。
最新的研究工作中，戴庆团队利用直径约为2nm的单壁碳管作为发射体，成功实现了超快共振隧穿单电子发射（如图1）。首先，他们利用含时第一性原理理论（TDDFT）进行模拟，发现在碳管管帽和管体之间可以形成一个耗尽层势垒，其与真空势垒共同形成双势垒结构，因此碳管的零维管帽可以作为电子共振腔，同时支持共振隧穿和库伦阻塞效应。
图1. (a) 碳纳米管超快电子发射示意图。(b) TDDFT计算结果显示，在碳管尖端可以形成一个耗尽层势垒。
然后，他们通过温度控制载流子浓度，从而实现了对尖端双势垒结构的精细调控（如图2）。因此，他们得以成功观测到激光诱导的负微分电阻（NDR）现象，证明了共振隧穿效应。同时负阻峰的峰距可调，暗示了管帽中存在能级重整，因此可以支持库伦阻塞调控的单电子发射机制。
图2 (a) 实验观测到的超快电子发射负微分电阻现象。(b)负阻峰峰距与温度的依赖关系。
同时，他们还观察到了NDR峰的劈裂现象（如图3），TDDFT模拟证明这种现象是由于静态场和激光场的共同作用引起的两个简并量子态的Stark劈裂。这表明可以进一步微调量子化能级，实现更加可控的电子发射。通过能级劈裂程度并结合含时第一性原理计算，可以估计电子发射能散大约为57meV，比金属低一个数量级。利用碳纳米管独特的原子结构，有望实现接近时间-能量不确定性原理限制的超快相干电子源，它有可能使得电子探针同时具有亚埃级的空间分辨率和飞秒级的时间分辨率，这对于包括阿秒电子显微镜（attosecond electron microscopy）在内的许多科学和技术应用具有重要意义。
图3. (a) 负阻峰出现的劈裂现象，(b) 利用TDDFT计算出劈裂对应的能量值约为110meV (对应约11.6V偏压)，并估算出电子发射能散约为57meV (对应约6V偏压)。
该研究工作由国家纳米科学中心的戴庆研究员和李驰研究员团队主导，合作单位包括中国科学院物理研究所的孟胜团队，北京大学的刘开辉团队，南京大学的万贤纲团队，以及国防科技大学的戴佳钰、王小伟团队。相关研究成果作以Coherent ultrafast photoemission from a single quantized state of a one-dimensional emitter为题发表在Science Advances杂志上。上述研究成果得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的支持。
论文链接：https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adf4170
