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《中山大学报道可调谐多色X射线闪烁有机-无机杂化稀土卤化物玻璃》

  • 来源专题：关键原材料知识服务平台
  • 编译者： 费鹏飞
  • 发布时间：2025-05-23

  • 4月1日，中山大学在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Organic-inorganic hybrid rare earth halide glasses for tunable multicolor X-ray scintillation”的论文，报道了可调多色X射线闪烁有机-无机杂化稀土卤化物玻璃的研究。 

    稀土基全无机玻璃陶瓷在光电子领域发挥了重要作用。然而，可在低温下制备的有机-无机杂化稀土卤化物玻璃的研究仍处于空白阶段。研究人员首次报道了一种新型非晶态有机-无机杂化稀土基卤化物发光玻璃 Bzmim3LnCl6（Bzmim

    = 1-苄基-3-甲基咪唑；Ln3+ = Tb3+、Eu3+），并实现了可调谐多色光致发光发射。通过调控Bzmim3LnCl6 玻璃中 Tb3+/Eu3+ 的比例，成功诱导出 X 射线照射下从绿色到红色的可控辐射发光特性。值得注意的是，这些非晶态有机-无机杂化稀土玻璃对 X 射线剂量变化表现出显著敏感性，表明其在 被动彩色可视化辐射探测 领域具有广阔应用前景。此外，Bzmim3LnCl6 玻璃在 480-800 nm 波长范围内展现出优异的光透射率（>85%），从而实现了X 射线成像的卓越空间分辨率（>25 lp mm–1）。这些发现不仅为杂化稀土基卤化物玻璃的设计与开发提供了范例，还在检测、传感、照明和显示技术中展现出巨大潜力。

  • 原文来源：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202504658
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    • 7月24日，华中科技大学在《Nature Communications》上发表题为“Efficient deep-blue electroluminescence from Ce-based metal halide”的论文，报道Ce基卤化物高效深蓝光电致发光器件的研究。 显示屏是人机交互的最基本设备，为了实现高质量显示，高效稳定的电致蓝光技术是科研界和产业界亟待攻破的重点和难点，具有极大科研与应用价值。金属卤化物钙钛矿材料，由于其成本低廉、制备简单和光学性能优异，在下一代显示应用中具有极大的前景。然而，蓝色发光二极管（LED）的发展，尤其是符合REC. 2020标准的深蓝色LED，远远落后于绿色和红色LED。因此，开发高效率、高色纯度、高稳定性、低成本的新型蓝色发光卤化物材料势在必行。 具有宇称允许的d-f跃迁镧系离子(Ce3+、Eu2+)色纯度优异、辐射复合速率快、光转换效率高，是制备电致蓝光器件的理想材料。然而，其局域化的4f轨道受外层电子轨道屏蔽，载流子注入效率低。早期研究主要采用交流电驱动的薄膜电致发光器件，利用电子碰撞离化激发掺杂在发光层中的稀土离子。该策略往往需要高电压来加速电子，这导致高工作电压(> 100 V)和低外量子效率(< 1%)。 研究团队发现Ce(Ⅲ)基金属卤化物Cs3CeI6中的能量转移过程可以有效避免载流子直接注入过程中外层电子轨道的屏蔽效应，并通过进一步优化能量转移过程，实现了高效的电致蓝光器件。在原理探索上，团队通过基态和激发态下X射线光电子能谱探究了电荷转移过程，证明了激发态下的自限域激子（STE）和Ce基Frenkel激子（CFE）的形成。并进一步通过时间分辨的光致发光谱和瞬态吸收谱研究了从STE到CFE的能量转移动力学过程。在器件制备过程中，团队通过在蒸发过程中加入过量的CsI，增加了STE和CFE之间的光谱重叠面积，提高了能量转移效率。在此基础上，团队制备了基于Cs3CeI6的稀土基发光二极管，其最大亮度和外量子效率(EQE)分别达到了1075 cd m-2和7.9%，这是迄今为止金属卤化物深蓝光发光二极管的最高效率。这一工作有助于构建镧系卤化物的电致发光模型，充分展现了其在电致蓝光方面的应用潜力。
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  • 《萨塞克斯大学报道稀土锗杂环三明治配合物中的四中心多电子键》
    • 来源专题：关键原材料知识服务平台
    • 编译者：费鹏飞
    • 发布时间：2025-05-23
    • 3月12日，萨塞克斯大学在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Four-centre,multielectron bonding in rare-earth germole sandwich complexes”的论文，报道了稀土锗杂环三明治配合物中的四中心多电子键。 研究人员以一个或两个当量的KC8/2.2.2-色氨酸还原锗杂环配位的三明治配合物[(η5-CpGe)M(η5-Cpttt)]2（1M，M=Y，Gd、Dy），分别得到[{η5-CpGe)M(η5-Cpttt)}2]?（2M）和[{η5-CpGe)M(η5-Cpttt)}2]2?（3M），产物以[K(2.2.2-穴醚)]?盐形式存在（其中CpGe=[GeC4-2,5-(SiMe3)2–3,4-Me2]2?，Cpttt=1,2,4-C5tBu3H2）。X射线晶体学表明，中心{M2Ge2}环内的键长随着每次还原而显著收缩。计算分析揭示了不寻常的四中心多电子{M2Ge2}键的存在，还原增加了锗-锗和金属-锗键序，同时降低了金属Cpttt键序。X射线晶体学表明，随着每次还原，中心{M2Ge2}环内的键长显著缩短。计算分析揭示了罕见的四中心多电子{M2Ge2}键的存在：还原过程提高了锗-锗和金属-锗的键级，同时降低了金属-Cpttt的键级。 通过EPR光谱对2γ的分析表明，未成对电子自旋在两个钇中心间离域。对自由基桥连的2Gd的磁性测量显示，其存在高达?95 cm-1的交换耦合常数（采用?2J 形式）。镝-锗杂环配合物表现出单分子磁体行为。配合物1γ、2γ和3γ可通过2γ的单电子氧化或还原反应相互转化，且2γ本身也可通过1γ和3γ的歧化反应生成。通过2,2′-联吡啶的单电子还原生成[(η5-CpGe)Y(η5-Cpttt)(2,2′-bipy)]?（4γ），以及Ph2Se2的活化生成[(η5-CpGe)Y(η5-Cpttt)(SePh)]?（5γ），验证了3γ中掩蔽的二价反应活性。
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