5月22日,中国科学技术大学在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Harmonizing nanoparticle exsolution from Ce-Sm oxide matrix for stable methane dry reforming”的论文,报道了铈-钐氧化物基体中纳米粒子可控析出的协同调控及其甲烷干重整稳定性。
催化剂失活问题严重制约了甲烷干重整等高温催化反应的应用,而纳米粒子可控析出技术有望突破这一瓶颈。然而苛刻的反应条件常导致析出过程失衡:析出过快会引发金属纳米颗粒烧结,过慢则导致颗粒包埋而活性不足。
研究人员通过调控铈-钐氧化物(Ce-Sm-O)基体,成功制备出高分散且充分暴露的铑纳米析出颗粒。通过系统考察Rh-CeO2与Rh-Sm2O3的金属-载体相互作用,结合多种原位表征技术揭示了铑纳米粒子的析出动力学规律:CeO2中铑的快速析出会导致颗粒烧结和催化失活,而Sm2O3中缓慢的析出则造成铑颗粒包埋和活性低下。通过平衡金属-载体相互作用,实现了铈-钐氧化物基体中铑纳米粒子的协同调控析出,最终构建出兼具抗烧结和抗积碳特性的甲烷干重整催化剂。该工作为开发结构稳定的催化剂提供了新思路,其核心在于纳米粒子析出过程的精准调控。