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《中国科学技术大学报道高熵稀土氧化物锚定可调Cuδ+纳米烟囱用于自串联C-C偶联催化》

  • 来源专题：关键原材料知识服务平台
  • 编译者： 费鹏飞
  • 发布时间：2025-06-23

  • 6月1日，中国科学技术大学在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Contrasting Atomically Dispersed Metal Catalysts Supported on CeOx Nanoislands with Various Ligand Environments Including Chloride”的论文，报道高熵稀土氧化物锚定可调Cuδ+纳米烟囱用于自串联C-C偶联催化。

    单原子分散于载体上的金属催化剂因其极高的原子利用率及可通过载体/配体调控电子特性等特点，展现出独特的催化性能。

    研究人员报道了锚定在二氧化硅高比表面载体上CeOx纳米岛的铂、铑、铱单原子催化剂体系。以含氯金属盐为前驱体合成的催化剂中，金属以化学吸附态存在于CeOx纳米岛表面，其中典型结构Pt1Cl2O4经X射线吸收光谱和密度泛函理论(DFT)计算证实。煅烧后该结构转化为嵌入CeOx晶格的Pt1O6构型。实验发现Pt1Cl2O4对CO氧化的催化活性显著高于无氯的Pt1O6物种，DFT计算揭示氯配体对单原子铂的促进作用与其在纳米颗粒体系中的抑制效应形成鲜明对比。该研究揭示了第一配位层在调控贵金属单原子催化性能中的关键作用。

  • 原文来源：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202507545
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    • 4月23日，南开大学在《Advanced Materials》上发表题为“High-entropy rare earth oxides anchoring tunable Cuδ+ nanochimneys for self-tandem C-C coupling catalysis”的论文，报道高熵稀土氧化物锚定可调Cuδ+纳米烟囱用于自串联C-C偶联催化。 铜基材料在碳-碳键（C-C）偶联催化中面临结构稳定性差、活化能高及C2+产物选择性低等挑战。研究人员通过定制合成二维超薄高熵稀土氧化物（HE-REOs），其丰富的晶格畸变与氧空位可作为载体锚定氧化态可调的Cuδ+结构，构建HE-REOs-Cuδ+异质结。该结构通过多协同位点驱动*CO快速溢出、Cuδ+烟囱促进级联偶联，以及稀土4f电子离域降低能垒，实现高效自串联催化。最优催化剂CeZrZnAgPbO-Cu0.44+在H型电解池中于-0.9 V（vs RHE）下实现51.7%的C2+产物法拉第效率，提出“一体化”设计原则，为先进稀土基催化剂开发提供新范式。
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    • 研究背景 配位聚合物（CP）/框架（CF），包括金属有机框架（MOF），是一种应用广泛的多孔材料。因其具有良好的物理、化学性质，如化学组成可调、孔隙率高、比表面积大等优点，引起了人们广泛的关注。普鲁士蓝类似物（PBA）是一种典型的配位框架材料，可用通式A x M 1 [M 2 (CN) 6 ] y ·zH 2 O来表示，其中M 1 /M 2 是由氰基连接的过渡金属，A是嵌入PBA框架间隙的阳离子。普鲁士蓝（PB）和PBA纳米材料在能源储存与转化等领域有着良好的应用前景。例如，有研究者发现，在PBA的结构中制造非常规的氰基空位可以提高其析氧反应活性。 过渡金属磷化物（TMP）是一类具有较高催化活性的非贵金属电化学催化剂，其可以由PBA或MOF衍生而来。然而，所获得TMP通常需要较高的煅烧温度，这不仅会破坏PBA原始的结构并可能导致金属中心的团聚。因此，制造此类材料，同时还要避免纳米颗粒的团聚，并保持其表面活性，仍然是一种挑战。 成果简介 近日， 扬州大学的研究人员与中国科学院宁波材料所的研究者合作 ，通过设计、研究，将一种镍钴普鲁士蓝类似物纳米笼作为多金属磷化物纳米粒子（pMP-NP）原位分散和锚定的载体。得益于普鲁士蓝类似物纳米笼多孔的表面，以及PBA与pMP-NP之间的协同作用，使得最终产物NiCoFe-P-NP@NiCoFe-PBA纳米笼具有较好的氧析出反应活性。通过对比研究，发现该材料的析氧性能优于NiCoFe-PBA纳米立方体，NiCoFe-P纳米笼，NiFe-P-NP@NiFe-PBA纳米立方体，以及CoFe-P-NP@CoFe-PBA纳米盒子。这项研究工作不仅提供了一种在PBA纳米笼内原位锚定pMP-NP的合成策略，而且通过分析金属磷化物与PBA基底之间的电子转移相互作用，为提高金属磷化物纳米材料的析氧反应活性提供了一种新的见解。该论文以题为“ In Situ Anchoring Polymetallic Phosphide Nanoparticles within Porous Prussian Blue Analogue Nanocages for Boosting Oxygen Evolution Catalysis ”发表在知名期刊 Nano Letters 上。
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