《大连化物所单原子催化研究取得新进展 》

  • 来源专题:中国科学院亮点监测
  • 编译者: liuzh
  • 发布时间:2018-09-07
  •   近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室研究员乔波涛、中国科学院院士张涛研究团队在单原子催化研究方面取得新进展,发现单原子催化剂在醇选择性氧化反应中具有远超纳米催化剂的活性和选择性,首次提出并证明单原子催化剂界面最大化的特性是催化剂具有这种优异表现的重要原因。该研究工作发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上并得到审稿人的高度评价。

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  • 《大连化物所单原子催化应用于类芬顿反应研究取得新进展》

    • 来源专题:中国科学院亮点监测
    • 编译者:yanyf@mail.las.ac.cn
    • 发布时间:2019-01-10
    • 近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员黄延强、中国科学院院士张涛团队与新加坡南洋理工大学教授刘彬合作,首次将氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子催化剂应用于类芬顿反应中。相关研究结果以全文形式发表在《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc.)上,并被邀请作为JACS当期封面文章。   近年来,以催化过硫酸盐(PMS)产生自由基来实现有机污染物分子高效降解的类芬顿反应受到广泛的关注,设计高效的催化剂以提高PMS活化效率和实现有机物分子的高效降解是PMS类芬顿反应研究的重点。然而,作为自由基主导的反应,自由基的半衰期通常极短,因此,缩短自由基从PMS催化位点到有机物分子吸附位点的迁移距离是高效类芬顿反应催化剂开发的关键。   本工作中,该团队开发了一类氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子类芬顿反应催化剂,实现了对PMS降解有机污染物分子双酚A(BPA)的催化活化。科研人员利用多种表征手段并结合DFT理论计算证明:催化剂中的吡咯N为有机物分子的吸附位点,单原子CoN4位点为PMS的催化位点,单线态氧为整个反应的主要活性中间物种。同时,科研人员由此首次提出了单原子-双位点的类芬顿反应催化机理:单原子CoN4位点催化PMS产生的单线态氧自由基,可快速迁移到吡咯N位点吸附的BPA分子,进而实现有机物分子的高效降解。该类氮掺杂石墨烯锚定的Co单原子催化剂在PMS类芬顿反应中表现出优异催化活性(TOF=12.52min-1)。相关研究成果拓展了单原子催化剂在类芬顿反应领域的应用,与此同时,双位点催化机理的提出为单原子催化剂的设计提供了新思路。   该研究得到国家重点研发计划和中国科学院战略性先导科技专项等的支持。
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    • 来源专题:中国科学院亮点监测
    • 编译者:yanyf@mail.las.ac.cn
    • 发布时间:2019-03-30
    • 近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员金玉奇、李刚等与新加坡南洋理工大学教授于霆和复旦大学教授丛春晓合作,在二硫化钨谷极化特性研究方面取得新进展,相关研究成果以内封面文章形式在英国皇家化学学会出版社的Nanoscale Horizons杂志上发表。   利用能谷自由度作为信息载体的谷电子学近年来吸引了科研人员的广泛关注,其在谷电子学器件领域具有潜在应用前景。控制电子在不同能谷中的数量,进而产生谷极化是制成谷电子学器件的先决条件,因此探索具有鲁棒性谷极化特性的材料成为该领域的研究热点。原子层薄的二硫化钨中,导带和价带边缘均具有两个能量简并的谷,是一种实现谷电子学的潜在材料。对于单层二硫化钨,科研人员已掌握其反演非对称性所导致的与能谷相关的光学选择定则;对于具有可调的层间耦合作用的双层二硫化钨,其不但具有稳定的谷极化特性,而且反演对称的双层二硫化钨还具有比单层二硫化钨高的谷极化值。然而,科研人员对于双层二硫化钨中鲁棒性谷极化特性的准确机理的认识仍十分有限,这极大地限制了二硫化钨在谷电子学器件中的应用。   该团队对不同衬底上具有不同层间堆垛结构的双层二硫化钨样品进行了系统的变温圆偏振光致发光光谱研究,并首次报道了间接带隙发光峰强度与谷极化特性的关系。研究表明,声学模对于能谷极化过程起重要作用,这类振动模式在间接带隙跃迁过程中的消耗促成了双层二硫化钨中的显著谷极化特性。该工作中观察到的通过层间距可调的能谷极化特性,阐明了电声耦合在谷间散射过程中的重要作用,进而为未来开发基于二维材料的谷电子学器件具有科学指导意义。   该工作得到中国博士后科学基金面上项目、中国科学院重点实验室创新基金项目和大连化物所优秀博士后基金项目的资助。