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《国家纳米科学中心：朴玲钰课题组在光催化甲烷制甲醇方面取得新进展》

  • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心—领域情报网
  • 编译者： 冯瑞华
  • 发布时间：2023-11-27

  •     国家纳米科学中心朴玲钰研究团队与陈春英研究团队合作，在半人工体系光催化甲烷高选择性制取甲醇方面取得新进展，相关研究成果以“Effective photocatalytic methane oxidation over the TiO2/methanotrophs system”为题发表于Nano Today（DOI:10.1016/j.nantod.2023.101938）

    甲烷是是全球变暖的主要推手，善加利用则是广泛应用的化工原料和能源载体。因此，将甲烷转化为甲醇等增值化学品对全球能源利用、环境保护、循环经济有极为重要的意义，百年来一直是工业界、科研界关注的重要方向。目前工业上采用间接的甲烷转化法，结合了甲烷重整和费托合成两个过程，高耗能、高排放。光催化甲烷直接转化可在温和条件下实现，受到越来越多的关注。然而，目前该过程选择性差（单一产物多低于90%）、效率低（转化率多低于1%）、稳定性不足（多低于20小时）。同时，昂贵的氧化剂(如双氧水)和高强度光源也是光催化甲烷转化面临的问题。

        针对上述问题，研究团队采用半导体与微生物相结合，首次提出了构建半人工体系的思路，开发出全新的甲烷光催化转化途径。团队利用无机半导体吸收光能和高效转化的优势，结合微生物高选择性、自繁殖等特点，构建并实现了温和条件下高选择性（液相产物100%）、高效率(转化率5%)且高稳定性（单次超过35小时）的光催化甲烷制取甲醇的半人工体系。团队设计了一种由纯氧化钛（TiO2）和甲烷氧化细菌（Methylosinus trichosporium OB3b）组成的光催化体系，在室温、常压和模拟阳光照射下将氧化钛作为外源电子供体，经一系列电子递体传递到甲烷单加氧酶，进行甲烷转化，过程不使用任何牺牲剂、抑制剂和助剂。二者的结合位点、电子传输性质对体系性能至关重要。该体系在模拟日光照射下的甲醇产率为15761±142 μmol？g-1？h-1，液相产物选择性100%。这比大多数研究高出几十倍，是同等条件下光催化甲烷转化最优值的5倍。这项工作为甲烷高效、高选择性转化制甲醇提供了新的研究方式。

        国家纳米科学中心博士生薄纯玲、刘晶研究员为上述工作的共同第一作者，朴玲钰研究员、陈春英研究员与刘新风研究员为共同通讯作者。上述工作得到了国家自然科学基金面上项目及中国科学院战略性先导科技专项B等项目的支持。

    原文链接：https://doi.org/10.1016/j.nantod.2023.101938

  • 原文来源：http://www.nanoctr.cas.cn/zytp2017/202308/t20230802_6853212.html
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  • 《国家纳米科学中心在光催化制氢领域取得系列新进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2020-10-21
    • 国家纳米科学中心朴玲钰研究员课题组在光催化产氢方面取得系列新进展，研究成果相继发表于Nano Energy （2020, 67, 104287）、Nano Today（DOI: https:// doi.org/ 10.1016/ j.nantod. 2020. 100968）及Angew. Chem. Int. Ed. （DOI: 10.1002/ anie.202009633）上。 　　目前，工业制氢主要依靠煤、天然气重整，这个过程加剧了不可再生能源的消耗与环境污染。太阳能作为人类取之不尽用之不竭的可再生能源（约4×1020 J / h），通过光催化过程，将其转化为清洁高效的氢能，是解决上述问题的理想途径，近几十年来该领域的研究备受关注。朴玲钰课题组分别通过光催化水分解和甲酸分解两个过程，实现了高效、稳定的光催化产氢，并为该过程的合理评价提出了系统分析与建议。 　　 　　 　　太阳能光催化分解水制氢有两种类型，全分解水制氢（2H2O → 2H2 + O2）和半反应分解水制氢（H2O + 牺牲剂→ H2 + 氧化产物）。过去的几十年，全解水取得了较大进展，但依然存在诸多障碍难以逾越，如效率低、稳定性差、体系复杂及成本和安全等问题。在前期工作的基础上（Nano Energy 2017, 41, 488-493; Appl. Catal B: Environ 2018, 220, 471-476等），朴玲钰课题组首次提出了高效、高值光催化分解水过程，即光催化分解纯水获得氢气的同时，制备双氧水（2H2O → H2 + H2O2）。该过程优势显著，形成H2O2是动力学更有利的2电子过程。同时氢氧逆反应被显著抑制，效率极大提升；产物为纯气态H2和更高价值的液态H2O2；消除了分离、纯化成本与安全问题且产物价值大大提升。该过程一举多得，符合实际需求，具有强大应用潜力。相关研究成果发表在Nano Energy （2020, 67, 104287）上。　 　　甲酸无毒、廉价、氢含量高且稳定，是理想的液态储氢介质。在之前工作的基础上（Joule 2018, 2, 549-557），朴玲钰课题组通过理论和实验研究发现，水作为催化剂促进甲酸分解产氢的高效发生，这是本领域首次对水作为催化剂催化该反应进行的报道。水可以有效地降低光催化分解甲酸的活化能，提高反应效率（提高2~4倍），同时水在反应前后保持不变。重要的是，水的助催化作用具有普适性，可适用于不同半导体材料（CdS、g-C3N4、TiO2等）和不同的产氢助剂体系（CoP、Pt、Pd、Ru、Au等）。该研究提升了科研人员对同类反应中水催化作用的关注度，相关成果发表于纳米科学领域知名期刊Nano Today (2020, DOI: https:// doi.org/ 10.1016/ j.nantod. 2020.100968）。 　　对光催化体系进行催化剂评价过程中，目前还缺乏一个充分、准确的评价体系，导致了对不同催化剂或催化体系难以进行一致、可靠的评估。基于此，朴玲钰课题组从量子效率与太阳能转换效率的准确计算、催化剂使用及环境控制等多个角度，结合文献和实验结果，系统分析了多种参数存在的不足并提出了初步建议，提出了一个更全面、准确且易执行的光催化制氢评价体系。该工作为开发一个更合理、广泛接受和公平的光催化产氢评价体系提供了有价值的信息。上述成果发表于Angew. Chem. Int. Ed. （2020, DOI: 10.1002/ anie. 202009633）上。 　　国家纳米科学中心曹爽助理研究员等为上述工作的第一作者，合作者为国家纳米科学中心刘新风研究员、施兴华研究员等。上述工作得到了国家自然科学基金面上项目、青年项目及中国科学院战略性先导科技专项B等项目的支持。
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  • 《国家纳米科学中心在二维材料范德华界面力学研究取得新进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心—领域情报网
    • 编译者：万勇
    • 发布时间：2021-11-26
    • 近日，国家纳米科学中心张忠研究员、刘璐琪研究员团队在范德华界面力学行为研究方面取得重要进展。相关研究成果以“Elastocapillary cleaning of twisted bilayer graphene interfaces”在线发表于Nature Communications (12, 5069, 2021. https://doi.org/10.1038/s41467-021-25302-2）。 以石墨烯为代表的二维材料具有优异的力、电、光、热等物性。通过逐层堆垛组装构筑的范德华同质/异质结体系可进一步拓展其性能，如特定角度堆叠的双层转角石墨烯表现出超导、超滑等物理力学行为。由于二维材料的大比表面积特性，在构筑范德华同质/异质结过程中，不可避免地夹杂空气中水分子等杂质并聚集形成微纳米尺度鼓泡。一方面受到污染的范德华界面预期会显著降低微纳米器件的性能。另一方面，这种微纳米尺度鼓泡具有高压、限域、大变形等特征，为二维材料应变工程、高压化学、限域催化、电镜下液体池等多领域提供了新的研究契机。因此，如何克服鼓泡污染实现范德华界面原子级洁净、鼓泡应变大小及分布、压差等因素是二维材料制备、转移、物性测量及应用中不可回避的关键问题。 针对同质/异质范德华材料界面力学行为难于测量与表征这一难题。研究团队提出角度可控范德华同质/异质结构筑新策略，实现了转角双层石墨烯制备（ACS Appl. Mater. & Interfaces, 2020; 12(36): 40958-67）。该工作中，研究团队借助侧向力显微镜技术表征转角石墨烯莫尔云纹，实现了对范德华界面洁净度的可视化表征。借助毛细力辅助转移技术引入水、乙醇等介质构筑了纳米级液泡。在弹性能和界面能竞争机制下纳米液泡呈现几何自相似性，具有特定弹性毛细参数。在探针力的激励下石墨烯范德华界面表现出自清洁现象；得益于液泡的边缘失稳，相邻液泡间发生“长程”作用诱导纳米液泡发生自发融合。研究揭示了不同于传统奥斯特瓦尔德熟化机制下二维材料弹性能对融合过程的影响和贡献。通过理论分析结合微孔鼓泡实验技术，进一步研究了预张力对弹性毛细参数和液泡间“长程”相互作用影响及调控，相关机制得到分子动力学模拟支持和验证。 张忠研究员课题组长期致力于低维微纳米材料及结构力学行为研究，在该领域有着深厚的研究经验积累。通过自主搭建的微纳米尺度鼓泡技术-原子力显微术-显微拉曼光谱联用测试表征技术平台，近5年先后实现了双层石墨烯层间范德华界面可控剪切变形与界面剪切应力测量（Phys. Rev. Lett. 2017）；揭示界面强弱差异对微纳米尺度鼓泡应变分布及大小的影响，提出预测纳米尺度不同形状鼓泡应变大小和分布的理论解（Phys. Rev. Lett. 2018，封面）；实现了纳米级厚度二维材料弯曲刚度实验测量。由于层间范德华界面剪切变形和滑移影响，材料本征力学参数弯曲刚度和杨氏模量表现为独立力学参量，传统薄板理论中弯曲刚度与厚度关系不再适用（Phys. Rev. Lett. 2019, 封面）；并对以上研究成果在应变工程、纳米复合材料等领域的影响进行了评述，揭示微纳米尺度界面力学在多学科领域研究中的重要影响（Adv. Mater. 2019, Compos. A 2021）。 中国科学技术大学在国家纳米中心联合培养侯渊博士、美国德州大学奥斯丁分校戴兆贺博士、清华大学张帅博士为论文共同第一作者，分子动力学模拟由清华大学冯诗喆博士完成。国家纳米科学中心刘璐琪研究员、张忠研究员，清华大学李群仰教授、徐志平教授为该工作的通讯作者。该系列工作先后得到了国家自然科学基金委项目重大和重点项目、中国科学院战略性先导科技专项B类、科技部重大科学研究计划等项目的共同资助。 原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25302-2。
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