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《选择性可见光-光催化分解的非晶态银硅酸盐/碳酸盐复合材料原位合成》

  • 来源专题：超级电容器
  • 编译者： 郭文姣
  • 发布时间：2017-11-17

  • 耦合两种不同的半导体形成复合光催化剂是一项极其重要的环境修复技术。在此基础上，研制出了一种单步就地降水量法制备非晶态银硅酸盐/碳酸盐(AgSiO / Ag2CO3)纳米颗粒(NPs)复合材料，这是一种非常分散的球形颗粒，其大小约为50 - 100 nm。对可见光(VL)下的高效光催化活性进行了仔细的评价，AgSiO /Ag2CO3 NPs复合材料对亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RhB)进行选择性光催化降解。MB的最高降解率可达99.1% ~ ~ 40分钟内重要的辐照下,更高的比RhB(~ 12%)在同等条件下,可归因于(I)较小的分子比RhB MB的大小,(II)之间的电荷分离快AgSiO NPs Ag2CO3 NPs,丰富的异质结界面以及充分接触反应网站。这些复合材料被认为是制备其他硅酸盐复合光催化剂在环境修复中的应用实例。

    ——文章发布于2017年11月08

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  • 《上海硅酸盐所在压电催化研究中取得进展》
    • 来源专题：能源情报网信息监测服务平台
    • 编译者：guokm
    • 发布时间：2021-04-11
    • 压电材料具有非中心对称性的结构，在外加机械力的作用下可诱导表面电荷的不对称分布。表面富集的非平衡电荷能够引发电化学反应，在温和条件下可实现水和氧气分子的活化以及活性氧物种的产生，从而可实现能源小分子(O2、H2O、CH4等)转化，被认为是实现绿色化学合成的重要潜在反应途径。 近期，中国科学院上海硅酸盐研究所能源和环境催化材料课题组通过合理的催化反应体系设计，制备出一系列具有压电催化效应的半导体材料，开展了压电催化析氢、压电催化生成双氧水、压电催化转化甲烷等方面的研究工作，揭示了能源小分子在催化剂表面的活化机制和转化反应机理。该研究对推动利用自然界和人造震动能将含能小分子转化为绿色能源具有重要意义。 在外加超声作用下，超薄的MoS2内部能产生压电场。随着超声能量的增强，材料内部产生的内建电场作用增强，载流子分离效率提高，因此，当超声能量增加时，MoS2产氢效率大幅提升。对MoS2进行电极性及表面极化修饰，不仅增加了材料表面的活性位点，使内建电场分离的电子与H+在同一位点累积，进一步促进了产氢效率的提升，还能构建空穴捕获位点，促进了载流子的分离，实现了约1250μmol·g-1·h-1的高产氢效率。这种压电效应与催化作用耦合的思想，为半导体催化以及纳米能量转换器件提供了新的解决思路，有望拓宽压电材料在催化领域的应用。相关研究成果发表于Journal of Materials Chemistry A 6 (2018) 11909‐11915。 利用压电力显微技术表征了BiOCl、C3N4等材料的压电响应，并通过相关金属离子氧化还原反应证实了这些材料的压电催化活性位点。在空气气氛下，超声BiOCl或C3N4的纯水悬浮液可以分别得到28μmol/h和34μmol/h的H2O2产率，高于相应的光催化过程所得H2O2产率，表明这些材料在压电场下对氧气分子具有更强的催化效应，压电催化反应的效率具有进一步应用发展的潜力。相关研究成果分别发表于ChemSusChem 11 (2018) 527‐531和Journal of Materials Chemistry A 6 (2018) 8366‐8373。 利用羟基磷酸钙HAp的压电催化效应，通过甲烷氧化与甲醇偶联的串联过程实现了甲烷向低碳醇的转化。通过探针分子的吸附以及Au3+还原反应，验证了超声振荡下HAp的作用机制为压电催化而非超声催化。在超声振荡下，HAp的表面感应电荷能够分别作为表面阴极/阳极引发电化学反应，实现甲烷、氧气和水分子的活化，其中，氧气和水分子活化后产生的羟基自由基可进攻甲烷的C-H键使其转化为低碳醇。HAp上甲烷的压电催化转化能够获得甲醇、乙醇、异丙醇产物，产率分别为84.4、43.2、9.6μmolg-1h-1，且没有一氧化碳或二氧化碳的生成。该研究通过碳碳偶联延长了甲烷转化的反应路径，缓解了甲醇发生过度氧化的情况，同时提出了一个基于压电催化的C1化合物升级思路。相关研究成果发表于Nano Energy, 79(2021) 105449‐105459。 研究工作得到国家自然科学基金等的支持。
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  • 《上海硅酸盐所在锂氧气电池碳基复合正极载体材料研究中取得进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2020-05-11
    • 目前，包括多孔碳、纳米碳管和石墨烯等在内的碳材料是二次锂氧气电池研究中普遍使用的正极载体。碳材料的优势在于：质量轻，比表面积大，电子导电率高，有利于三相电极反应；资源丰富，来源简便，易于实现产业化应用等。但在非水系锂氧气电池研究领域，碳材料存在稳定性不足等问题。非水系锂氧气电池在放电过程中发生 1 电子或 2 电子氧气还原反应，生成氧化性极强的超氧根或超氧化锂中间产物，严重氧化碳材料并促进电解液分解，生成大量碳酸锂和羧酸锂等副产物导致电极钝化和电池容量衰减。因此，提高碳基正极的抗氧化性和电化学稳定性是解决此类问题的基础要素。   近日，中国科学院上海硅酸盐研究所张涛研究员团队提出碳骨架和超薄非碳皮肤层相结合发展稳定的碳基复合正极载体的思路。该研究团队以多壁碳纳米管、金属钛粉和碘为原料，通过气相外延生长方法控制多壁碳纳米管 表面 sp 2 杂化碳层的反应程度 ，由外向内地将碳纳米管壁逐层转化成 TiC 表面层。通过调节反应温度和时间，可以将表面层厚度精确控制在几个纳米到十纳米范围之内。该方法具有普适性，可以拓展应用于石墨烯和导电炭黑等碳材料。这种碳 / 非碳复合材料提高了锂氧气电池正极对于 O 2- 的稳定性，减少了副产物 Li 2 CO 3 的形成。在复合载体上负载 Ru 纳米颗粒作为催化剂，电池表现出良好的循环稳定性。相关工作以“ Inward growth of superthin TiC skin on carbon nanotube framework as stable cathode support for Li-O 2 bateries ”为题发表在能源材料领域学术期刊 Energy Storage Materials 上（ 2020 , DOI: 10.1016/j.ensm.2020.04.018 ）。论文第一作者为上海硅酸盐所在读博士生杨楚舒，导师为张涛研究员。   近期，张涛研究员团队在锂氧气电池空气正极载体材料设计及稳定性研究方面已取得系列进展，如选用取材广泛的植物韧皮组织作为空气正极，在放电过程中转化得到的分级多孔微米筛管径与过氧化锂尺寸比为 6:1 ，可为过氧化锂提供充足的储存空间并提高循环稳定性（ Green Chemistry , 2020 , 22 , 388-396 ）；此外，团队提出无氧化成策略，在碳正极表面构筑超薄氟化锂表面层提高锂氧气电池的循环稳定性。区别于常用的锂氧气电池正负极分开保护的方法，在电池循环测试前，通过无氧化成电化学处理，在正负极表面同时形成富含氟化锂的保护层。电池工作时，正极侧超薄的保护层可有效抑制超氧根对碳材料的攻击，而锂负极侧较厚的保护层可有效阻挡电解液对锂负极的腐蚀。采用这种原位保护方法，锂氧电池的循环稳定性大大提高。该工作首次将储能电池常用的化成技术与锂氧气电池结合以提高活性材料稳定性，申请中国发明专利一项，申请号： 201811367550.1 ，具有良好应用前景（ Energy Storage Matierals, 2019 , 23, 670-677 ）。   相关研究工作得到了国家自然科学基金、中国科学院和上海市项目等资助。
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