《杂结构的SnS2/SnO2纳米管,具有更强的电荷分离能力和优异的光催化制氢性能》

  • 来源专题:可再生能源
  • 编译者: pengh
  • 发布时间:2018-06-28
  • SnO2是一种很有前途的光催化裂解剂,由于光利用不足和电荷载体的电子空穴快速重组,其活性较差。在此基础上,设计了SnO2/SnS2纳米管的一维异质结构,并用硫化方法进行了简单的电纺。独特的异质结构SnO2/SnS2可以通过唯一耦合的SnO2/SnS2异构接口同时促进光载波传输和抑制电荷重组。此外,优化的type-II异质结构还可以提高光吸收,减弱光电荷转移的障碍。结果,SnO2进化/ H2 SnS2表现出优异的光催化性能模拟光辐照下50μmol H2产量高的h−1不使用任何贵金属co-catalyst,这是4.2倍,纯粹的SnO2相同条件下。

    ——文章发布于2018年6月19日

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    • 来源专题:可再生能源
    • 编译者:pengh
    • 发布时间:2019-10-10
    • 光的收集和电荷的分离对于光催化都很重要,但是要在单组分材料中同时实现这两个挑战却具有挑战性。通过水热/退火法制备了具有TiO2(B)/锐钛矿相相接和较大BET表面积的表面粗化TiO2纳米带。表面粗糙的纳米带结构的存在通过光的反射/折射增强了光吸收。 TiO2(B)/锐钛矿相的连接可以有效地促进光生电子和空穴对的分离,从而减少电荷复合。大的BET表面积为反应物的吸收和扩散提供了丰富的活性位。结果,所获得的TiO2纳米带在Pt作为助催化剂(0.786 mmol h-1g-1)的最佳退火温度(450°C)下表现出增强的光催化H2放出活性,超过了纯锐钛矿型TiO2纳米带(TiO2)。纳米带-600°C,0.265 mmol h-1g-1)。有趣的是,在没有助催化剂的情况下,TiO2纳米带-450°C仍显示出0.601 mmol h-1g-1的高氢析出速率。 ——文章发布于2019年10月18日
  • 《纳米 letters:缺陷诱导mos2纳米带外延生长及其高效光催化制氢》

    • 来源专题:中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者:冯瑞华
    • 发布时间:2017-11-02
    • 引言 近年来,随着经济的迅猛发展,我国对能源的需求日益增加。目前,人类仍主要依赖于化石燃料提供能源,过度使用化石燃料已造成严重的能源和环境问题,寻求清洁的可再生能源迫在眉睫。氢气作为一种高效清洁的二次能源载体,被誉为未来的石油。开发和利用无污染的氢能源是替代化石燃料的一种最佳途径,因此受到了各国的高度关注。水分解制氢是以自然界取之不尽的水为原料,通过电催化分解水的方式生成氢气,因此是一种安全、绿色、有效的制氢方法。但是目前全球仅有20%左右的氢气来自于水分解,其主要原因是水分解过度依赖稀有金属做催化剂,比如铂、铱和铑。而这些稀有金属储量少、价格昂贵,无法满足工业生产需要。近年来,寻找价格低廉、自然界储量高的析氢催化剂成为了能源、材料、凝聚态物理、化学等诸多领域的研究热点。 光催化制氢是一种开路的光电化学反应,主要通过光驱动半导体材料生成电子/空穴对,电子传输到析氢催化剂然后与水反应生成氢气。以电子作为媒介,这种策略实现了光能到化学能的直接转换,是一种能够从根本上替代化石燃料的人工光合技术,因此称为可持续“光子”经济效应。过去二十年,研究的焦点主要集中在如何改性半导体材料,缩小带隙,增加光捕获能力,提高光生电子效率上,而对于析氢催化剂的研究,主要以负载铂为主。直到越来越多的廉价的、高活性的析氢催化剂被报道后,人们才开始考虑从析氢催化剂入手,降低光催化制氢的成本。早在20世纪70年代,就有关于MoS2催化析氢反应的报道。然而块体的MoS2由于导电性差、活性位点少导致催化性能差,因此之后的很长一段时间,关于MoS2 的析氢反应催化剂都无人问津。直到2005年,Hinnemann等发现MoS2的Mo边界结构与固氮酶的析氢反应活性位点的结构极为相似,可能具有很高的析氢反应催化活性,且这种类石墨烯二维材料具有超高的比表面积和低廉的价格等优点,拥有巨大的商业价值。但是相对于金属铂,MoS2是二维结构的半导体材料,与光催化剂结合时,异质结界面区域较小且电荷传输迟缓,如何通过纳米结构的调控提高MoS2析氢活性是推动这种无铂开路光催化反应的关键。针对这一关键科学问题,张侃教授通过MoS2定向附着生长机制成功制备了非对称与对称MoS2末梢焊接CdS纳米线(tipped structure分别发表于Adv. Func. Mater. 26 (2016) 4527,Nano. Energy. 34 (2017) 481上),在420nm波长下获得了37.6%的量子效率。然而,铂末梢焊接CdS纳米线在光催化制氢反应中的量子效率已经接近100%,因此,就电荷传输效率而言,MoS2跟铂之间仍存在很大的差距。 成果简介 近日,南京理工大学张侃教授依托曾海波教授的工信部重点实验室,与美国斯坦福大学,韩国延世大学,韩国成均馆大学,韩国科学研究院展开多方等合作,通过缺陷诱导的外延生长法,成功合成出了[001]取向的MoS2纳米带/[0001]取向的CdS纳米线的共轴异质结构。这种外延的异质结构在420nm下,达到了79.7%的光生氢气的量子效率,并在520nm极限吸收边界下,仍然拥有9.67%的量子效率。结果表明,CdS纳米线表界面的缺陷种类是间隙金属Cd0,并集中在CdS的(110)晶面上。而CdS(110)晶面上的(101)的晶格间距与MoS2(002)晶面的晶格间距匹配度高达99.7%,通过间隙金属Cd,成功形成了共轴,且与轴向成~30°夹角的MoS2纳米带/CdS纳米线的外延结构。通过低损耗的电子能量损失谱,进一步证实了一个不同于CdS和MoS2纳米带的界面组分,随后的密度泛函理论模拟揭示了这种特殊的界面具有金属特性,因此促进了电子在界面的低损耗传输。这一结果为以后新型无珀析氢催化剂在开路光催化制氢反应中的应用打开了一扇窗,并为光催化剂的设计提供了新的思路,相关结果发表在最新一期的Nano Letters上。