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《金属间化合物中单原子铂作为丙烷脱氢的超稳定选择性催化剂》

  • 来源专题：纳米科技
  • 编译者： 郭文姣
  • 发布时间：2020-06-22

  • 丙烷脱氢(PDH)生产丙烯需要较高的反应温度才能获得足够的丙烯产率，这导致催化剂因结焦而失活明显。开发高稳定的PDH催化剂，即使在高温下也不失活，具有很大的工业价值。在这里，我们报道了热稳定金属间PtGa中的单原子Pt作为高温下PDH的超稳选择性催化剂。金属间质PtGa在表面表现出被催化惰性Ga隔离的三持铂系综和单个铂原子，前者可被铅沉积选择性阻断和失效。pga - pb /SiO2催化剂在600℃条件下催化96小时，转化率为30%，丙烯选择性为99.6%，且性能不受影响。单原子Pt很好地催化了第一和第二C-H的活化，同时有效地抑制了第三C-H的活化，从而最大限度地减少了对焦炭的副反应，极大地提高了选择性和稳定性。

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相关报告

  • 《金属所烷烃脱氢反应催化剂研究取得进展》
    • 来源专题：中国科学院亮点监测
    • 编译者：yanyf@mail.las.ac.cn
    • 发布时间：2019-01-10
    • 烯烃作为一种重要的有机物单体原料，与人类的日常生产和生活密切相关。例如，乙烯、丙烯和苯乙烯等被广泛用于各种工程塑料、橡胶、树脂的合成中。工业上苯乙烯主要是在过量过热水蒸气的保护下，由钾促进的氧化铁催化剂催化乙苯脱氢制得。这种传统的生产方法需要消耗大量的能源和水资源，不利于绿色经济的发展。因此，探索和研制新型的催化材料并降低反应能耗一直是工业脱氢领域研究的重点。 　　MXene作为一种新型的过渡金属碳化物二维晶体，具有和石墨烯类似的结构。它可以通过氢氟酸刻蚀层状陶瓷材料MAX相获得，具有优异的力学、电子、磁学等性能，主要被用于电化学储能，复合材料增强、润滑、电磁屏蔽等领域的研究。 　　近日，中国科学院金属研究所催化材料研究部副研究员刘洪阳和博士刁江勇等人组成的低碳烷烃活化研究小组与副研究员李波、研究员王晓辉合作，将Ti3C2TxMXene材料用于乙苯脱氢制苯乙烯反应中，发现单位比表面积的MXene材料的乙苯脱氢活性达到了92μmol m-2 h-1，苯乙烯选择性达到了97.5%，要远高于目前已知的高活性非金属脱氢催化剂，并且表现出优异的高温稳定性。通过多种表征手段和第一性原理计算，发现该反应以刻蚀过程中产生的C-Ti-O官能团作为脱氢活性位，依次脱去乙苯分子中乙基上的两个氢原子而得到苯乙烯。同时，MXene材料的层状结构也有利于反应过程中的传热和传质，从而使该催化剂具有较高的比活性和稳定性。 　　该项工作是首次将MXene材料用作烷烃脱氢反应的催化剂，并成功揭示了该催化剂催化烷烃脱氢的活性位和反应路径，从而为工业烷烃脱氢催化剂的开发提供了新的选择。该成果于近日发表于ACS Catalysis。 　　该项工作得到国家基金委青年基金、国家基金委面上项目、国家基金委“碳基能源转化”重大研究计划培育项目、科技部重点研发计划“纳米专项”青年科学家项目、中国科学院青年促进会、中国科学院金属所以及中石化企业项目的支持。
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  • 《石墨烯包覆的非贵金属催化剂实现酸条件下稳定催化析氢》
    • 来源专题：中国科学院文献情报先进能源知识资源中心 |领域情报网
    • 编译者：guokm
    • 发布时间：2018-09-19
    • 目前，大多数研究的催化析氢反应（Hydrogen Evolution Reactions，HER）催化剂的工作都集中在酸性条件下，碱性环境中的研究鲜有报道。然而，当前酸性介质中最有效的催化剂是贵金属铂，成本高昂，因此亟需开发高效、耐用、廉价非贵金属催化剂。日本筑波大学Yoshikazu Ito教授课题首先采用高温还原方法将镍钼化合物（NiMoO4）纤维还原成三维多孔的NiMo化合物作为骨架，随后采用化学气相沉积在其表面沉积上氮掺杂的石墨烯（NGL）形成了NGL包覆的NiMo复合催化剂，三维多孔的NGL可以增加催化反应的活性位点，同时还能作为保护层避免其在酸性电解质中被腐蚀溶解。 研究人员测试了纳米孔石墨烯包覆的NiMo催化剂（NiMo-NHG）和微孔石墨烯包覆的NiMo催化剂（NiMo-MHG）的在硫酸电解质环境中的HER性能，并与无孔石墨烯覆盖的NiMo催化剂（NiMo-FG）进行比较。与NiMo-MHG和NiMo-FG相比，NiMo-NHG催化剂的催化频率（TOF）最高为1.1 H2/s，与商用的Pt催化剂性能相当。研究表明具有纳米尺寸孔的石墨烯包覆NiMo合金在酸性电解质中表现出显著改善的HER性能和寿命。接着研究了N掺杂对催化性能影响，结果发现没有NiMo的N掺杂多孔石墨烯没有表现出任何HER活性，而没有N掺杂的NiMo-NHG产生比N掺杂NiMo-NHG低36%的催化电流密度。因此，N掺杂石墨烯包覆NiMo合金有助于HER性能的提高。研究人员对催化剂进行耐久性测试后，无石墨烯包覆的多孔NiMo的HER催化活性随测试时间增加出现明显下降，主要是因为催化剂在酸性电解质中循环测试期间出现了溶解导致催化活性物质减少。相比之下，NiMo-NHG在1000次催化循环后仍可保持其电流密度的68%，而无石墨烯包覆的NiMo和微孔石墨烯包覆的NiMo-MHG分别保留2.5%和39%。因此，多孔石墨烯包覆成功改善了酸性电解质中非贵金属的催化性能和稳定性。研究人员通过DFT计算的吉布斯自由能和电荷数量表明，与NiMo催化剂和NiMo-FG相比，NiMo-NHG中的石墨烯孔边缘改善了电荷转移，从而有利于H*吸附和解吸并促进HER过程。 该项研究精心设计合成了三维多孔石墨烯包覆的非贵金属催化剂，实现了酸性环境下高效稳定的催化裂解水产氢，为设计开发高效稳定的光电催化剂提供了新思路。相关研究成果发表在《ACS Energy Letters》。
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