《污水中基于酶活性分析的硫酸雌酮雌激素效应》

  • 来源专题:农业立体污染防治
  • 编译者: 季雪婧
  • 发布时间:2018-02-14
  • 在污水处理厂尾水中,雌酮(E1)和硫酸雌酮(E1-3-S)分别是赋存浓度最高的自由态雌激素和结合态雌激素.E1-3-S难以被生物降解且雌激素效应有限,但环境条件适宜时可在芳基硫酸酯酶(AryS)作用下通过水解释放出具有雌激素效应的E1.本论文提出了一种利用AryS活性值和E1-3-S酶促水解动力学参数计算E1-3-S半寿期的方法.根据现场取样分析得到了重庆市某污水处理厂生物处理构筑物内混合液,合流制管道溢流口与尾水受纳水体底泥中在冬、春、夏3个季节的AryS活性值,其均值分别为417.41~941.14,91.55~179.42,28.11~59.64μg对硝基酚/(g·h).在20℃的实验室条件下,E1-3-S的酶促水解遵循一级动力学模式(P<0.01),且水解速率Kd与AryS活性呈线性正相关(R2=0.9774).根据春季的AryS活性数据和实验室条件下E1-3-S水解速率与酶活性的线性回归方程推算,得到了在污水处理厂生物构筑物内、合流制管网溢流口和污水厂尾水排放点附近水体中E1-3-S在对应环境温度条件下通过酶促水解的半寿期分别为33.5,153.0,410.0h.该方法可用于评估硫酸型结合态雌激素在水环境中的雌激素效应释放风险.

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    • 编译者:lixiaoman
    • 发布时间:2016-10-17
    • 异黄酮,在大豆相关的食品和膳食补充剂种,由于其雌激素的潜力被大家知道。除了植物的雌激素,食物中通常也可能包含如如玉米赤霉烯酮或交链孢霉菌毒素的雌激素功能,因此本文针对这些外源性雌激素的潜在的综合影响进行了相关的研究。 通过玉米赤霉烯酮和交链孢菌的组合的雌激素效应对人子宫内膜腺癌细胞的碱性磷酸酶(ALP)活性的表达进行研究。根据不同的组合比例和浓度范围将金雀异黄素和玉米赤霉烯酮或动态组合,显示在ALP协同和拮抗作用。 我们证明了植物和应用雌激素的混合效果可能对消费者带来的意想不到的风险。我们的研究通过强调考虑未来风险评估的组合效应的必要性。在体外的研究设计中的应用了一个成本效益的筛选方法,发现将互动的雌激素作为一个基本的决策工具,优先风险评估。
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    • 编译者:lifs
    • 发布时间:2020-07-31
    • 由于气候变化和人类活动加剧,全球淡水湖泊面临着富营养化和新兴污染的复合污染问题。作为富营养化的最直接后果,湖泊蓝藻水华不仅导致水环境质量下降及水生态失衡,而且 蓝藻 代谢过程和残体分解会释放大量的生源 有机质 ( OM )进入水体和沉积物。生源 OM 主要由蛋白质、多糖、腐殖质、小分子有机酸组成,是湖泊系统中微生物群落的重要碳源和能量来源,影响着群落组成、代谢活性及功能结构,因而与水体和沉积物中新兴污染物的生物分解息息相关。 乙炔雌二醇( EE2 )是一种典型的人工合成类固醇雌激素,其在极低浓度下即可对生物和人体造成强烈的内分泌干扰效应。淡水湖泊是 EE2 在自然环境中的一个重要 “ 汇 ” , EE2 在湖泊中的自然衰减是决定其生态风险的主要因素。蓝藻水华暴发时,湖泊水柱的透光率极低,光分解作用受到限制,微生物降解是 EE2 的主要衰减途径。然而, EE2 的环境浓度通常并不足以维持分解菌的生长,其更多是以共代谢的方式被微生物降解。同时,基质竞争及微生物选择也是影响 EE2 生物降解的潜在机制。虽然目前已有一些关于 OM 对新兴污染物生物降解的研究,但大部分针对污水处理工艺展开,面向浅水湖泊的研究很少,特别是,缺少生源 OM 对 EE2 生物降解中微生物功能机制的激发效应认知。 中国科学院南京地理与湖泊研究所江和龙团队的白雷雷博士以江苏太湖为对象,分别研究了湖泊生源 OM 介导下,单株 EE2 降解菌 Rhodobacter blasticus 和沉积物微生物群落对 EE2 的生物降解特征,比较了生源 OM 和陆源 OM 对细菌生长、代谢活性、群落结构及群落功能的激发效应,明确了 OM 生物利用度与新兴污染物生物衰减的耦合关系。 主要研究结果表明: 1. 生源 OM 提高了 EE2 降解菌的生长速率及分解活性。 从太湖周边河道沉积物中筛分出一株 EE2 降解菌 Rhodobacter blasticus ,在无外加碳源时, 5 天内该菌株对 500 μg/L EE2 的降解率仅为 10% 。添加 10 mg C/L 藻华湖水 OM 后, EE2 降解率升至 44%-53% ,并显著高于陆源 OM 处理组(图 1 )。进一步将降解率生物量标准化,发现生源 OM 不仅提高了降解菌的丰度,而且增强了单体降解菌对 EE2 的代谢活性。 图 1 不同来源有机质( OM )对 Rhodobacter blasticus 降解乙炔雌二醇( EE2 )的影响。( TW 和 TS 分别代表太湖湖水 OM 和沉积物 OM ; PW 和 PS 分别代表鄱阳湖湖水 OM 和沉积物 OM ; HA 代表陆源 OM ) 2. 沉积物中 EE2 的生物降解与 OM 中可生物利用浓度呈正相关。 采集太湖梅梁湾沉积物构建水 - 沉积物系统,分别添加生源(藻、草源) OM 和陆源 OM ,经过 30 天和 60 天培养后发现,沉积物中 EE2 生物降解随 OM 浓度升高而增强(图 2a ),并且在相同浓度下,生源 OM 的促进作用约为陆源 OM 的 3 倍。相关性分析表明,沉积物中 EE2 生物降解与 OM 矿化呈显著正相关( P < 0.001 )(图 2b ),说明 EE2 主要通过与有机质共同代谢的方式进行分解。因此,生物可利用 OM 浓度是决定 EE2 生物降解的关键性因素。 图 2 ( a )不同来源、浓度有机质( OM )输入对梅梁湾沉积物中乙炔雌二醇( EE2 )生物降解的影响;( b )沉积物中 EE2 生物降解与 OM 矿化的相关性。( C-G 和 3C-G 代表 1 和 3 mg C/g 藻源 OM ; M-G 和 3M-G 代表 1 和 3 mg C/g 草源 OM ; H-G 和 3H-G 代表 1 和 3 mg C/g 陆源 OM ) 3. 生源 OM 提高了沉积物中微生物群落的稳定性和代谢活性。 高浓度生源 OM 的输入既提高了沉积物微生物群落胞外聚合物( EPS )中蛋白质与多糖的含量,也在短期内增强了脲酶、中性蛋白酶、 FDA 酶、脱氢酶等胞外代谢酶的活性(图 3 )。 EPS 分泌和胞外酶活的提高,不仅意味着 EE2 更容易黏附在微生物细胞表面,而且表明形成了代谢更为活跃的微生物群体。 图 3 不同来源、浓度有机质( OM )输入对梅梁湾沉积物微生物群落代谢活性的影响。( a )和( b )松散态、结合态胞外聚合物( EPS )中蛋白质和多糖含量;( c )和( d )胞外 FDA 酶和脱氢酶活性。( C-G 和 3C-G 代表 1 和 3 mg C/g 藻源 OM ; M-G 和 3M-G 代表 1 和 3 mg C/g 草源 OM ; H-G 和 3H-G 代表 1 和 3 mg C/g 陆源 OM ) 4. 生源 OM 加强了沉积物微生物群落成员的种间作用,提高了群落对新兴污染物的分解潜力。 共现网络分析( Co-occurrence network analysis )表明生源 OM 中大量的蛋白类组分输入增强了沉积物微生物群落的种间互助作用,特别是 Alphaproteobacteria 、 Deltaproteobacteria 、 Gammaproteobacteria 、及 Bacterodietes 。这些微生物对有机物的代谢潜力高,彼此生态位互补,形成了结构紧密的微生物群落,对污染物降解具有很强的适应性和代谢弹性。 KEGG 分析进一步证实了生源 OM 输入对沉积物微生物群落中新兴污染物代谢相关的功能基因丰度具有上调作用。 图 4 ( a )梅梁湾沉积物中微生物群落与有机质荧光组成的共现网络关系( C1 :类色氨酸; C2 :类酪氨酸; C3 :类生源腐殖质; C4 和 C5 :类腐殖质);( b )不同来源有机质输入对微生物群落 KEGG 代谢功能基因的影响。( C-G 和 3C-G 代表 1 和 3 mg C/g 藻源 OM ; M-G 和 3M-G 代表 1 和 3 mg C/g 草源 OM ; H-G 和 3H-G 代表 1 和 3 mg C/g 陆源 OM ) 本研究明确了湖泊内生源有机质在类固醇雌激素生物降解过程中的激发效应,阐明了类固醇雌激素生物降解的关键驱动因子,提出了“蓝藻水华湖区是湖泊中新兴污染物生物衰减的热区”这一观点。随着全球范围内淡水环境蓝藻水华和新兴污染的形势日益严峻,本研究不仅有助于加深对富营养化湖泊中新兴污染物生消过程的理解,而且对湖泊复合污染控制技术的研发也具有重要参考价值。   上述相关研究成果分别发表在环境科学和工程领域主流期刊 Water Research (Water Research, 2020, 184: 116153) 和 Environmental Pollution (Environmental Pollution, 2019, 246: 782-789) 上。本研究受国家自然科学重点基金、面上基金、青年基金,国家重大水专项及江苏省自然科学青年基金等项目资助。 文章链接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135420306904