在超快光谱学中,光脉冲序列用于研究原子、分子、团簇和固体中的光诱导动力学。光子吸收会诱导许多化学反应,例如分子键断裂。在反应的一瞬间,原子壳中电子的分布发生变化,从而触发反应。电子分布变化的时间达到了阿秒(10-18秒)量级,使用可见激光脉冲的常规光谱技术还不足以处理这些过程。因此,世界各地的研究人员正在使用极紫外线甚至X射线脉冲开发新的激光源和光谱技术。
近日,Freiburg大学物理研究所的研究人员成功观察到由电子从氩原子的内壳相干激发引起的超快速波包演变。测得的量子干涉图反映了激发态和电子基态之间相干叠加的时间演变,它们被28.5eV的能量隔开,产生大约150阿秒的振荡周期。
此工作将超快光谱技术从可见光谱范围(相干波包干涉测量法)扩展到了极紫外光谱范围:在高度稳定的干涉仪装置内创建一系列具有可控相位和定时特性的激光脉冲,该装置被放在自由电子激光(FEL)的种子激光束线中。随后,利用FERMI光源的高增益高次谐波产生过程的独特相干性,将脉冲转换至极紫外光谱范围,这样就产生了具有独立和子周期控制(sub-cycle control)的定时和相位特性的极紫外脉冲对。
脉冲与在低密度物质终端站准备的超音速氩气相互作用。第一个(泵)脉冲激发了两个电子状态之间的相干叠加,从而形成了所谓的波包。然后,第二个脉冲在预先设置的延时后进行演变。通过精确改变脉冲的延时和相位,研究人员能够追踪波包的相干演变,即当超激电子自电离时波包的去相干。
为帮助分离由波包的演变引起的微弱信号,提高对微弱信号的时间分辨率和灵敏度,研究人员引入极紫外脉冲的相位循环,以在探测器中获得的光产物信号上调制。同时,用紫外追踪激光记录干涉测量装置的所有相位抖动,作为锁定探测的参考。此外,通过相位分辨检测,可以重构波包的幅度和相位演变,从而在量子系统上充分获取信息。
总之,研究人员将相干波包干涉测量法扩展到了极紫外区域。未来将引入的相位循环与专门设计的检测协议相结合,有望提供有关特定位置与环境耦合的选择性信息,以及极紫外区域粒子内或粒子间衰减机制的实时信息。