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《多功能电催化工程MoS2的量子点的单步，批量合成》

  • 来源专题：纳米科技
  • 编译者： chenfang
  • 发布时间：2016-05-30

  • 二环或根据原子层三官能催化剂由于它们在各种能源技术重要性而接收了巨大的科学关注。关于二硫化钼最近的研究（二硫化钼）纳米片显露控制边缘状态和掺杂/与适当的元件修改是在调谐的MoS2的催化活性非常重要。在这里，我们报告一个大头，单步方法合成金属修饰二硫化钼量子点（量子点）。三个要素，即铁，镁和锂，被选择来研究掺杂剂在二硫化钼的催化活性的影响。铁和镁被发现像在形成各自的掺杂二硫化钼量子点二硫化钼晶格掺杂剂，而李形成闰二硫化钼QD。对于各种电活动（析氢反应，析氧反应和氧的还原作用），这些发光掺杂量子点的有效性和可调谐都在这篇文章里报告。

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相关报告

  • 《纳米 letters:缺陷诱导mos2纳米带外延生长及其高效光催化制氢》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2017-11-02
    • 引言 近年来，随着经济的迅猛发展，我国对能源的需求日益增加。目前，人类仍主要依赖于化石燃料提供能源，过度使用化石燃料已造成严重的能源和环境问题，寻求清洁的可再生能源迫在眉睫。氢气作为一种高效清洁的二次能源载体，被誉为未来的石油。开发和利用无污染的氢能源是替代化石燃料的一种最佳途径，因此受到了各国的高度关注。水分解制氢是以自然界取之不尽的水为原料，通过电催化分解水的方式生成氢气，因此是一种安全、绿色、有效的制氢方法。但是目前全球仅有20%左右的氢气来自于水分解，其主要原因是水分解过度依赖稀有金属做催化剂，比如铂、铱和铑。而这些稀有金属储量少、价格昂贵，无法满足工业生产需要。近年来，寻找价格低廉、自然界储量高的析氢催化剂成为了能源、材料、凝聚态物理、化学等诸多领域的研究热点。 光催化制氢是一种开路的光电化学反应，主要通过光驱动半导体材料生成电子/空穴对，电子传输到析氢催化剂然后与水反应生成氢气。以电子作为媒介，这种策略实现了光能到化学能的直接转换，是一种能够从根本上替代化石燃料的人工光合技术，因此称为可持续“光子”经济效应。过去二十年，研究的焦点主要集中在如何改性半导体材料，缩小带隙，增加光捕获能力，提高光生电子效率上，而对于析氢催化剂的研究，主要以负载铂为主。直到越来越多的廉价的、高活性的析氢催化剂被报道后，人们才开始考虑从析氢催化剂入手，降低光催化制氢的成本。早在20世纪70年代，就有关于MoS2催化析氢反应的报道。然而块体的MoS2由于导电性差、活性位点少导致催化性能差，因此之后的很长一段时间，关于MoS2 的析氢反应催化剂都无人问津。直到2005年，Hinnemann等发现MoS2的Mo边界结构与固氮酶的析氢反应活性位点的结构极为相似，可能具有很高的析氢反应催化活性，且这种类石墨烯二维材料具有超高的比表面积和低廉的价格等优点，拥有巨大的商业价值。但是相对于金属铂，MoS2是二维结构的半导体材料，与光催化剂结合时，异质结界面区域较小且电荷传输迟缓，如何通过纳米结构的调控提高MoS2析氢活性是推动这种无铂开路光催化反应的关键。针对这一关键科学问题，张侃教授通过MoS2定向附着生长机制成功制备了非对称与对称MoS2末梢焊接CdS纳米线（tipped structure分别发表于Adv. Func. Mater. 26 (2016) 4527，Nano. Energy. 34 (2017) 481上），在420nm波长下获得了37.6%的量子效率。然而，铂末梢焊接CdS纳米线在光催化制氢反应中的量子效率已经接近100%，因此，就电荷传输效率而言，MoS2跟铂之间仍存在很大的差距。 成果简介 近日，南京理工大学张侃教授依托曾海波教授的工信部重点实验室，与美国斯坦福大学，韩国延世大学，韩国成均馆大学，韩国科学研究院展开多方等合作，通过缺陷诱导的外延生长法，成功合成出了[001]取向的MoS2纳米带/[0001]取向的CdS纳米线的共轴异质结构。这种外延的异质结构在420nm下，达到了79.7%的光生氢气的量子效率，并在520nm极限吸收边界下，仍然拥有9.67%的量子效率。结果表明，CdS纳米线表界面的缺陷种类是间隙金属Cd0，并集中在CdS的(110)晶面上。而CdS(110)晶面上的(101)的晶格间距与MoS2（002）晶面的晶格间距匹配度高达99.7%，通过间隙金属Cd，成功形成了共轴，且与轴向成~30°夹角的MoS2纳米带/CdS纳米线的外延结构。通过低损耗的电子能量损失谱，进一步证实了一个不同于CdS和MoS2纳米带的界面组分，随后的密度泛函理论模拟揭示了这种特殊的界面具有金属特性，因此促进了电子在界面的低损耗传输。这一结果为以后新型无珀析氢催化剂在开路光催化制氢反应中的应用打开了一扇窗，并为光催化剂的设计提供了新的思路，相关结果发表在最新一期的Nano Letters上。
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  • 《大连化物所邓德会综述：二维MoS2在催化领域的兴起》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2018-07-30
    • 由于大部分工业化学过程（如能源、制药、食品以及材料生产等）都是以催化剂为基础的，因此催化剂（尤其是多相催化剂）在化学领域占据着至关重要的地位。对于多相催化，探索具有优异性能（如高活性、高选择性以及高稳定性）的催化材料至关重要。近来，各种新颖且具有独特结构和电学性质的二维（2D）材料，如石墨烯、六方氮化硼、层状氧化物和其他二维层状过渡金属二硫化物（TMDCs），已经在多相催化领域引起了极大的研究兴趣。 MoS2是一种由三个原子（S-Mo-S）组成的典型2D层状TMDCs，这三个原子通过范德华力堆叠在一起，且具有三种物相：1T、2H和3R。在层状结构中，每层的厚度通常是6-7 Å，并且形成由两层硫原子层夹着一层金属原子的六方填充层的“三明治”夹心结构。从本质上来说，层内Mo-S键主要是共价键，而夹层则由弱的范德华力支撑，这样就使得晶体表面层容易剥离。尽管MoS2具备这些特殊的物理结构，但其所拥有的独特电子、光学和力学性质以使其可以用于催化反应，如常规的多相催化、电催化和光催化。然而，纯2D MoS2的本征活性较差，限制其在多相催化中的应用。因此，提高2D MoS2的本征活性的新策略引起了科研人员极大的研究兴趣。 成果简介 二维MoS2由于其与块体结构的材料相比具有优异的结构和电子性质而被用于催化剂或者载体，同时，也受到了越来越多的研究兴趣。近日，中国科学院大连化学物理研究所的邓德会教授（通讯作者）在Frontiers of Physics上发表题为“The rise of two-dimensional MoS2 for catalysis”的综述文章，系统地介绍了2D MoS2的基本结构、提高其活性位点的策略以及在热催化、电催化、光催化和其他化学反应中的应用。论文说明了2D MoS2的活性位点以及能够提高其本征催化活性的各种策略，并且讨论了2D MoS2基材料在基础研究和工业应用等领域所面临的机遇与挑战。 2D MoS2（具有独特的结构和电子性能）是一种应用于多相催化领域极具前景的候选材料，其应用的领域包括热催化、电催化和光催化等。通过不同路径在电子态中进行调控，如减少层数或者降低薄片的尺寸，引入金属或非金属杂原子，以及与其他材料结合等，这对于提高催化活性至关重要。由以上调控策略以前面所报道的研究，可以总结出以下三种调控电子结构的策略：（1）当MoS2减少到单层时，其自结构的变化可以调节带隙的大小；（2）钼原子或硫原子的电子态可以通过杂原子掺杂过程得以调整；（3）MoS2的电子性质可以通过其他载体或者异质结材料所调节。活性位点在催化反应中扮演着重要角色，它不仅可以将反应物有效地转变成一种特定的产物，而且还可以帮助研究者深入理解反应过程。因为2D MoS2具有明确的结构，因此理论研究可能指导MoS2基催化剂的设计和优化，这种是一种理想的理论模型。 尽管2D MoS2基催化剂已经在工业应用中得到了广泛地研究，然而仍存在很多未解决的技术问题，如怎样实现这些2D MoS2基催化剂的大规模生产和可控制备，这才是该产业下游应用的关键。 虽然2D MoS2所具备的独特的电子结构已经在催化剂领域引起了越来越大的研究兴趣，但是除了这些性质以外，也可以为在其他领域中的应用开发一些性质，如电荷密度波、磁性、润滑性以及可随着层数变化的带隙。
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