《Co3O4嵌入g-C3N4异质结光催化剂用于可见光驱动的氢析出》

  • 来源专题:可再生能源
  • 编译者: pengh
  • 发布时间:2019-06-24
  • 通过C,N和Co有机前体在水相中的初始溶解,随后水的蒸发和最终的热聚合,合成嵌入的Co3O4嵌入的g-C3N4(Co3O4 / g-C3N4)异质结光催化剂。这种易于水性诱导的有机前体络合保证了Co3O4均匀分散在g-C3N4基质中,即使Co3O4的质量负荷达到0.3-3wt%。构建的Co3O4 / g-C3N4复合材料首次应用于可见光驱动的析氢过程中,Co3O4的质量负载优化为1wt%,最大析氢速率为50μmol/ h / g,高于纯g-C3N4和Co3O4的5倍。当引入一定量的p型Co3O4纳米颗粒并高度分散到n型g-C3N4基质中时,Co3O4 / g-C3N4复合物的增强的光催化活性源于公认的p-n异质结。 Co3O4 / g-C3N4 p-n异质结有效地延缓了光诱导电子 - 空穴对的复合,促进了电荷分离,延长了可见光吸收范围,最终提高了光催化析氢活性和稳定性。因此,这种简便,有效,绿色和通用的策略开辟了新的视野,实现金属氧化物在g-C3N4基质中的高度分散,并实现更高的光催化活性。

    ——文章发布于2020年1月

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    • 来源专题:纳米科技
    • 编译者:郭文姣
    • 发布时间:2018-07-06
    • 模拟绿色植物的自然光合作用,人工Z-scheme光催化能更有效地利用太阳能进行光催化水的分解。目前设计的大多数基于g- c3n4的Z-scheme异质结通常基于含金属的半导体光催化剂,因此利用无金属光催化剂进行Z-scheme水分离具有很大的研究价值。在此,我们提出了两种不含金属的C3N/g-C3N4异质结,C3N单层覆盖g-C3N4片(单层或双层),并通过广泛的混合密度泛函计算系统地探索其电子结构、电荷分布和光催化性能。我们清楚地表明,相对强大的内建电场在各自的界面区域,由电荷转移引起的从C3N单层g-C3N4单层或双层,导致乐队弯曲,呈现的转移photogenerated运营商在这两个垂直Z-scheme后而不是二型通路。此外,这两个C3N/g-C3N4异质结中的光生电子和空穴不仅可以有效分离,而且还具有很强的氧化还原能力。与孤立的g-C3N4片相比,这些提出的异质结中可见到的近红外区域的光吸收明显增强。这些理论结果表明,这些提出的无金属C3N/g-C3N4异质结有望成为直接的Z-scheme光催化剂用于太阳水的分离。 ——文章发布于2018年7月4日
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    • 来源专题:中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心—领域情报网
    • 编译者:冯瑞华
    • 发布时间:2021-12-10
    • 在双碳目标(碳达峰与碳中和)的驱动下,清洁能源的发展和利用得到了人们的广泛关注。在众多新能源中,氢能具有来源丰富、能量密度高、清洁无污染等一系列突出的优点,而如何简易、高效的制取氢气是构建规模化氢能供应链的先决条件。近年来,通过电催化分解水来制取氢气(HER)已经成为了新能源领域的研究热点,铂基催化剂是目前公认最有效的析氢催化剂,但由于其储量有限、价格高昂,因此迫切需要开发出低成本且高活性的新型非铂析氢催化剂。 石墨烯具有大比表面积、高导电性、良好化学稳定性等诸多优点,但由于其石墨化程度较高,单一石墨烯材料表面一般呈现出化学惰性,往往需要通过杂化的方式引入额外的催化活性位点。二维石墨相氮化碳(g-C3N4)和过渡金属碳化物(Ti3C2Tx MXene)纳米片都可作为HER的催化活性组分:前者具有超高的氮含量,且结构中大量的缺陷及边界位置可促进水分子的解离反应;后者能够提供丰富的氢吸附-结合位点,帮助提升催化反应的整体效率。然而,二维纳米片层由于范德华力作用极易发生团聚和堆叠,严重限制了催化活性和产氢效率的提高。考虑到上述石墨烯、g-C3N4及Ti3C2Tx纳米片都具有相似的二维层状结构,如果能够将它们作为构筑基元来搭建三维多孔骨架,那将显著抑制片层的堆叠和团聚,且三维网络体系中的孔道结构可大幅加快电解质的输运,为HER过程提供大量可及的活性位点,从而达到高效协同催化的目的。 成果展示 近期,河海大学力学与材料学院黄华杰副教授、何海燕副教授和姜全国副研究员等采用溶剂热自组装合成路线构筑了三维MXene/g-C3N4/石墨烯(MX/CN/RGO)杂化气凝胶催化剂,发现其表现出优异的析氢性能:HER起始电位仅为38 mV (vs RHE),Tafel斜率低至76 mV dec-1,同时具有出色的循环稳定性。密度泛函理论计算进一步揭示了三元MX/CN/RGO复合体系能够改善能带结构、促进电子传递,同时提供多级催化活性位点,从而确保快速的HER动力学。该论文以“Constructing 3D interweaved MXene/graphitic carbon nitride nanosheets/graphene nanoarchitectures for promoted electrocatalytic hydrogen evolution”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上,河海大学何海燕副教授和硕士生陈语娴为论文的共同第一作者。