在双碳目标(碳达峰与碳中和)的驱动下,清洁能源的发展和利用得到了人们的广泛关注。在众多新能源中,氢能具有来源丰富、能量密度高、清洁无污染等一系列突出的优点,而如何简易、高效的制取氢气是构建规模化氢能供应链的先决条件。近年来,通过电催化分解水来制取氢气(HER)已经成为了新能源领域的研究热点,铂基催化剂是目前公认最有效的析氢催化剂,但由于其储量有限、价格高昂,因此迫切需要开发出低成本且高活性的新型非铂析氢催化剂。
石墨烯具有大比表面积、高导电性、良好化学稳定性等诸多优点,但由于其石墨化程度较高,单一石墨烯材料表面一般呈现出化学惰性,往往需要通过杂化的方式引入额外的催化活性位点。二维石墨相氮化碳(g-C3N4)和过渡金属碳化物(Ti3C2Tx MXene)纳米片都可作为HER的催化活性组分:前者具有超高的氮含量,且结构中大量的缺陷及边界位置可促进水分子的解离反应;后者能够提供丰富的氢吸附-结合位点,帮助提升催化反应的整体效率。然而,二维纳米片层由于范德华力作用极易发生团聚和堆叠,严重限制了催化活性和产氢效率的提高。考虑到上述石墨烯、g-C3N4及Ti3C2Tx纳米片都具有相似的二维层状结构,如果能够将它们作为构筑基元来搭建三维多孔骨架,那将显著抑制片层的堆叠和团聚,且三维网络体系中的孔道结构可大幅加快电解质的输运,为HER过程提供大量可及的活性位点,从而达到高效协同催化的目的。
成果展示
近期,河海大学力学与材料学院黄华杰副教授、何海燕副教授和姜全国副研究员等采用溶剂热自组装合成路线构筑了三维MXene/g-C3N4/石墨烯(MX/CN/RGO)杂化气凝胶催化剂,发现其表现出优异的析氢性能:HER起始电位仅为38 mV (vs RHE),Tafel斜率低至76 mV dec-1,同时具有出色的循环稳定性。密度泛函理论计算进一步揭示了三元MX/CN/RGO复合体系能够改善能带结构、促进电子传递,同时提供多级催化活性位点,从而确保快速的HER动力学。该论文以“Constructing 3D interweaved MXene/graphitic carbon nitride nanosheets/graphene nanoarchitectures for promoted electrocatalytic hydrogen evolution”为题发表在期刊Journal of Energy Chemistry上,河海大学何海燕副教授和硕士生陈语娴为论文的共同第一作者。