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《斯坦福大学鲍哲南:用于图案化导电PEDOT:PSS水凝胶的电化学凝胶化方法》

  • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
  • 编译者： 冯瑞华
  • 发布时间：2019-09-03

  • 由导电聚合物PEDOT:PSS制得的水凝胶是开发生物电子器件、组织工程、可拉伸电子器件以及能源等领域所需材料的一种重要框架。 PEDOT:PSS在低浓度条件下形成水凝胶的能力使得后处理过程中产生高导电性和多功能性的理想组合成为可能，因而可以获得固态PEDOT:PSS无法实现的多种柔性和多孔材料。例如，PEDOT:PSS水凝胶可以容易地注入单体以聚合形成二级互穿网络，该网络可用于调节机械性能并引入新的功能。上述多孔结构需要通过冷冻包裹的水来实现模板化，因而水凝胶的高含水量对于制备所需的多孔结构是至关重要的。尽管这些PEDOT:PSS基材料具有优异的性质，仍然需要发展可扩展且稳健的方法来实现PEDOT:PSS的水凝胶图案化，以获得期望的空间分辨率并将它们集成到器件之中。为了实现这一目标，主要的挑战是实现PEDOT:PSS水凝胶图案化的同时能够保持高含水量。这对PEDOT:PSS来说尤其具有挑战性，因为其不可逆的凝胶机制与标准的基于喷嘴的印刷方法并不相容，而且它没有可通过光进行光刻交联的基团。到目前为止，对这些材料进行图案化的主要方法是用合适的模具对它们进行塑形，但基于模具的方法难以集成到传统的片上器件制造工艺中，也难以进行规模化，并且不能在曲形表面上图案化或涂抹3D物体。 成果简介 近日，斯坦福大学鲍哲南教授课题组发展了一种新颖的电化学凝胶（“电凝胶”）方法，用于在任意导电模板（包括曲面和3D表面）上快速实现PEDOT:PSS水凝胶图案化。研究通过使用牺牲金属层来产生水凝胶图案来实现高空间分辨率，从而使具有所需材料特性的高性能导电水凝胶和气凝胶能够引入到复杂的器件结构中。该成果以题为"An Electrochemical Gelation Method for Patterning Conductive PEDOT:PSS Hydrogels "发表在国际著名期刊Advanced Materials上。

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  • 《复旦大学丁建东课题组揭示热致水凝胶的结构及物理凝胶化机理》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2018-11-13
    • 部分两亲性嵌段共聚物的水溶液随温度升高呈现可逆的溶胶-凝胶转变。如果转变温度介于室温和体温之间，该类体系易于在室温或更低温度下与药物或细胞混合，并可以注射；一旦注射进入体内，该体系在体温刺激下原位物理凝胶化，自动包裹药物或细胞，该过程不依赖于化学反应。近年来的研究发现，由常见的亲水性的聚乙二醇（PEG）和疏水性的可降解脂肪族聚酯（PLGA等）这些适宜用于人体的聚合物所组成的嵌段共聚物在特定分子参数等条件下具备上述特性，为研发新型生物医用材料开辟了新的重要的途径。但该体系的凝胶结构与凝胶化机理尚不明晰。 复旦大学高分子科学系丁建东课题组利用计算机模拟与实验相结合的方法揭示了PEG/PLGA热致水凝胶的凝胶结构及其凝胶化机理，并提出了半秃胶束（semi-bald micelle）的概念。该组研究表明，低温溶胶状态时，嵌段共聚物自组装形成大量平头胶束（crew-cut micelle）。随着温度的升高，由于PEG的温度敏感性，导致了胶束晕的收缩。而在crew-cut micelle 中，胶束的核非常大，晕相对较薄，所以晕的收缩导致胶束核部分暴露于水中，从而形成一种新型胶束——semi-bald micelle。由于胶束核的疏水性，semi-bald micelle并不稳定，从而发生聚集以减少核暴露面积，最终形成了以疏水隧道为交联点的无穷大逾渗胶束网络结构，宏观表现为凝胶。 基于该模型，丁建东课题组提出了热致凝胶化体系的基本设计原则。 " 这一成果近期发表在高分子学科国际权威期刊Macromolecules上，论文的第一作者为博士生崔书铨。详见：Shuquan Cui，Lin Yu and Jiandong Ding*，Semi-bald Micelles and Corresponding Percolated Micelle Networks of Thermogels, Macromolecules,，51， 6405-6420 (2018)。
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  • 《上海交通大学Nature Materials：水凝胶技术突破，高强韧水凝胶材料唾手可得！》
    • 来源专题：先进材料
    • 编译者：李丹
    • 发布时间：2023-11-12
    • 来自材料牛 水凝胶材料在生物医学领域展现了广阔的应用前景，成为当前最受关注的生物材料。力学性能是材料的应用前提，然而水凝胶材料天生质弱，强度低、韧性差，成为限制其应用的瓶颈难题。多年来，国内外研究人员倾注大量的时间与精力，致力于攻克这一难题。可以说，在水凝胶领域，掌握了解决力学难题的核心技术，就拥有了开启应用之门的钥匙。特别是近几年，伴随着产业界对水凝胶材料的青睐，相关技术的临床转化俨然已进入白热化竞争阶段。然而时至今日，这一问题始终没有得到有效解决。尽管当前已有多种提升水凝胶力学性能的方法，例如双网络策略以及基于聚乙烯醇的结构优化策略，但这些方法无一例外涉及冗长制备流程或苛刻制备条件，限制了其临床转化应用。 为了攻克上述难题，上海交通大学林秋宁研究员/朱麟勇教授课题组提出一种全新的、广泛适用的水凝胶交联技术。基于该技术，常规的水溶性高分子如聚乙二醇、聚丙烯酰胺、聚丙烯酸、多糖等，仅需数秒光照即可形成既强（15.3 MPa）又韧（138.0 MJ m-3）的水凝胶材料，几乎颠覆了水凝胶的制备与力学属性。更惊人的是，该水凝胶材料能够循环拉伸超过10万次，展示了无与伦比的回弹性与耐疲劳性，完全能够与非水体系的弹性体材料如橡胶、聚氨酯等相媲美。该技术的提出，意味着高强韧水凝胶材料的制备将从此变得轻而易举，赋予水凝胶生物医用广阔的想象空间。基于该技术突破，原本无法加工的高精密、复杂水凝胶器件（如支架、血管等），现皆可通过光投影3D打印进行加工制造。相关成果2023年8月21日以“Rapid fabrication of physically robust hydrogels”为题发表于Nature Materials。第一作者为上海交通大学鲍丙坤博士、曾庆梅博士、李凯博士，以及华东理工大学温建锋教授，通讯作者为上海交通大学林秋宁研究员和朱麟勇教授。该工作得到华东理工大学涂善东院士团队在模拟计算、浙江大学贺永教授团队在3D打印方面的支持与帮助。 该技术的一个优势在于，构筑的水凝胶材料不仅力学性能出色，而且其性能参数在很大范围内可按需调节。例如，选择合适配比，水凝胶材料展现优异的拉伸能力，能够拉伸屈服至原始长度的28倍。此时，水凝胶材料的韧性高达138.0 MJ m-3，比高韧性水凝胶材料的代表——双网络水凝胶——高出近一个数量级。如此高的韧性表现，甚至超越大多数金属与非金属材料，如高强度钢、尼龙、合成橡胶以及木材等，可以与蛛丝比肩。当配比改变，水凝胶亦可转变为不屈服的高强度材料，强度高达15.3 MPa。该强度代表已报道共价网络水凝胶的最高水平。值得注意的是，无论在哪种配比下，该技术制备的水凝胶都能够兼顾强度与韧性性能，克服材料“强韧互斥”的普遍矛盾。 以聚乙二醇和透明质酸构筑的水凝胶为例，作者对该技术背后全新的“光偶联反应”原理进行了实验论证。在此过程中作者发现，该水凝胶形成了独特的微观结构：呈现力学有利的微观相分离；其中，聚乙二醇形成连续相，模量较低，透明质酸聚合形成分散相，模量较高；两相通过“光偶联反应”建立牢固界面，实现两相完整一体化。有趣的是，该微观结构无需人为精心设计或小心调控，在光照下数秒内即可自发形成。正是因为此，水凝胶的凝胶化过程异常快速且条件温和，具备临床易操作属性、契合生物安全性要求，从而奠定了该技术临床转化应用的基础。 为了阐明强/韧水凝胶设计的关键，从而形成普适性构筑方法，作者系统研究了水凝胶微观结构与力学性能之间的“构效关系”。通过水凝胶拉伸前后微观结构的对比与分析，作者发现了强韧水凝胶设计的决定性因素：两相界面。只有界面够强，分散相在受力过程中才能发生有效、充分的破裂，从而消耗足够多能量，赋予材料高韧性。有限元模拟计算的结果表明，材料在受力过程中，应力更容易在两相界面处集中。同样的道理，界面越强，能够支撑的集中应力越高，材料的强度就越高。作者进一步设计实验，减弱界面强度，“反向”证明界面在高强韧水凝胶设计中的决定性作用。考虑已报道的纳米复合水凝胶虽具备相分离结构，但无牢靠界面支撑，论文结论有望启示解决该类水凝胶力学问题的新方向。 最后，作者从水凝胶的制备时间、力学性能两个方面对新技术与现有水凝胶技术进行对比，展示新技术在水凝胶制备与力学性能方面无与伦比的综合优势。典型地，这些技术优势能够改变当前水凝胶3D打印现状，赋予打印器件更高的结构复杂性以及更高的打印精度。另外值得强调的是，除了水凝胶材料，该技术涉及的交联原理同样适用于非水材料体系，例如丙烯酸酯弹性体，在材料制备以及力学性能提升方面展现可移植的技术优势。 值得一提的是，上海交通大学林秋宁研究员/朱麟勇教授团队就本论文提出的“光偶联反应”原创凝胶技术进行了完整的知识产权布局，从原料、制备、配方、产品及其临床应用进行全面保护，截止目前，共申请中国、PCT、美国、欧洲和日本等发明专利20项，已授权中国发明专利10项、美国发明专利3项、日本发明专利1项。基于此，团队开发了多款水凝胶墨水，可广泛应用于数字光处理（DLP）、挤出式等3D打印技术，用于加工制造高精度、复杂形状的水凝胶结构。同时，团队就该技术进行临床转化，当前已完成产品的工程化、安全性验证以及注册检验，定型了两款光固化医用胶产品，分别完成了多中心临床试验，并提交1项创新医疗器械申请。技术临床转化所依托的医疗科技公司已完成A轮融资。 文章链接：https://doi.org/10.1038/s41563-023-01648-4
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