利用红外飞秒激光脉冲与气体相互作用产生低阶谐波是获取紫外（UV）和真空紫外（VUV）光源的重要途经，广泛应用于超快时间分辨光谱、亚周期脉冲合成和频率梳技术等领域。实验和理论研究表明，单色激光场在空气中产生三次谐波的效率受制于多个实验参数，例如激光强度、脉冲宽度、聚焦条件和气压等。
与单色激光场相比，基频脉冲与其倍频脉冲构成的双色场通过四波混频作用可产生转换效率超过13%的三次谐波。传统观念上，三次谐波的产生可认为是非线性参量过程的结果，主要通过直接通道（3ω = ω +ω +ω）和四波混频通道（3ω = 2ω +2ω - ω）实现。因而双色场之间的相对相位起着关键作用，但其数值很难通过实验精确标定。为了提高三次谐波转效率，实验上通常对强泵浦激光进行聚焦，使气体产生强电离。三倍频的产率主要取决于自由电子的非线性响应，也强烈依赖于双色场之间的相对相位。基于含时单向脉冲传播方程的数值模拟，从理论上研究了三次谐波产生机制对泵浦光强度的依赖性。然而，据我所知，目前还没有关于不同泵浦光强度下双色场诱导气体产生三次的相位延迟的实验研究。这是一个有趣的领域，值得进一步的实验和理论研究。
国防科技大学赵增秀教授领导的课题组在Chinese Optics Letters2023年第21卷第5期上(Congsen Meng, et al., Phase dependence of third-order harmonic generation in gases induced by two-color laser field)通过800+ 400 nm飞秒激光脉冲相位依赖性研究了不同泵浦激光强度下电离气体产生三次谐波的机理，并被选为当期Editors’ Pick。
该项工作中，研究人员通过实验研究了双色激光场不同激光强度下三次谐波的产生机制。在低光强下，发现三倍频源于三阶非线性过程，即直接通道或者四波混频通道，并在实验上观察到了两个通道之间的干涉。同时，研究人员通过阿秒精度下的相位延迟，精确地测量了太赫兹辐射对相对相位的依赖。实验发现，如果两个泵浦光脉冲不完全重叠，则三次谐波光谱会表现出不对称性，其来自于具有宽带泵浦脉冲光谱的四波混频过程，如图1 （b）所示。图1（c）表明随着泵浦光强度的增加，太赫兹最优相位是个常数（0.8 π），而三次谐波的最优相位从0跳到0.5 π，证实了三次谐波的来源从三阶束缚电子转变为隧穿电离产生的非线性电流。该研究进一步理解了气体中三次谐波的产生机制，并有望产生更加高效的三次谐波源。
图1 （a）三次谐波与太赫兹同步测量的实验光路；（b）三个不同的时间延迟下的三次谐波谱；（c）不同光强下三次谐波与太赫兹的最优相位与最优产额
