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《中美研究人员实现了二维材料范德华异质结的普适性可控精确合成方法》

  • 来源专题：后摩尔
  • 编译者： shenxiang
  • 发布时间：2021-03-23

  • 范德华异质结是当今半导体新材料中的翘楚。范德华异质结可以将具有不同化学组成，不同晶体结构甚至晶格取向完全不同的材料组装在一起，产生不同于现有材料体系的独特电子或光子特性，使功能器件具有前所未有的功能。

    迄今为止，大多数范德华异质结材料都是通过机械剥离或者人工堆叠方法实现。这些方法适用于基础研究过程中的概念验证，但并不适用于对于实际应用体系的发展。和所有纳米材料一样，要想全面探索范德华异质结的潜力，首先就必须实现范德华异质结的规模化精确控制合成，这是该领域长期以来面临的关键挑战之一。

    近期湖南大学段曦东教授和加州大学洛杉矶分校段镶锋教授等人合作解决了这一难题，实现了二维范德华异质结的普适性可控精确合成，并构建了高电流密度的晶体二极管，极大推动了范德华异质结材料在高性能电子器件领域的实用化进程，为实用化应用开辟道路。

    研究人员首先在单层或双层s-TMD（例如WSe2，WS2，MoS2）上进行图案化，制造出具有周期性阵列的成核位点。在该阵列上，m-TMD可以选择性成核并生长以形成周期性m-TMD / s-TMD范德华异质结。这种策略适用于各种不同材料，不限于特定化学组成或晶格结构。可用于处理s-TMD和m-TMD之间的二维vdWH阵列，不受晶格差异的影响。作为演示，研究人员利用原子精确的，接近理想的范德华界面制造出各种2D范德华异质结，包括VSe2/WSe2，NiTe2 / WSe2，CoTe2/ WSe2，NbTe2 / WSe2，VS2 / WSe2，VSe2/ MoS2和VSe2 / WS2。

    这些材料具有广泛可调的莫尔超晶格，为构建高性能电子设备提供了基础。在双层WSe2晶体管中，研究人员实现了高达900 μA μm-1的高导通电流密度。

    论文信息：General synthesis of two-dimensional van der Waals heterostructure arrays，Nature，579, 2020：368–374，https://www.nature.com/articles/s41586-020-2098-y

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  • 《国家纳米科学中心在二维材料范德华界面力学研究取得新进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心—领域情报网
    • 编译者：万勇
    • 发布时间：2021-11-26
    • 近日，国家纳米科学中心张忠研究员、刘璐琪研究员团队在范德华界面力学行为研究方面取得重要进展。相关研究成果以“Elastocapillary cleaning of twisted bilayer graphene interfaces”在线发表于Nature Communications (12, 5069, 2021. https://doi.org/10.1038/s41467-021-25302-2）。 以石墨烯为代表的二维材料具有优异的力、电、光、热等物性。通过逐层堆垛组装构筑的范德华同质/异质结体系可进一步拓展其性能，如特定角度堆叠的双层转角石墨烯表现出超导、超滑等物理力学行为。由于二维材料的大比表面积特性，在构筑范德华同质/异质结过程中，不可避免地夹杂空气中水分子等杂质并聚集形成微纳米尺度鼓泡。一方面受到污染的范德华界面预期会显著降低微纳米器件的性能。另一方面，这种微纳米尺度鼓泡具有高压、限域、大变形等特征，为二维材料应变工程、高压化学、限域催化、电镜下液体池等多领域提供了新的研究契机。因此，如何克服鼓泡污染实现范德华界面原子级洁净、鼓泡应变大小及分布、压差等因素是二维材料制备、转移、物性测量及应用中不可回避的关键问题。 针对同质/异质范德华材料界面力学行为难于测量与表征这一难题。研究团队提出角度可控范德华同质/异质结构筑新策略，实现了转角双层石墨烯制备（ACS Appl. Mater. & Interfaces, 2020; 12(36): 40958-67）。该工作中，研究团队借助侧向力显微镜技术表征转角石墨烯莫尔云纹，实现了对范德华界面洁净度的可视化表征。借助毛细力辅助转移技术引入水、乙醇等介质构筑了纳米级液泡。在弹性能和界面能竞争机制下纳米液泡呈现几何自相似性，具有特定弹性毛细参数。在探针力的激励下石墨烯范德华界面表现出自清洁现象；得益于液泡的边缘失稳，相邻液泡间发生“长程”作用诱导纳米液泡发生自发融合。研究揭示了不同于传统奥斯特瓦尔德熟化机制下二维材料弹性能对融合过程的影响和贡献。通过理论分析结合微孔鼓泡实验技术，进一步研究了预张力对弹性毛细参数和液泡间“长程”相互作用影响及调控，相关机制得到分子动力学模拟支持和验证。 张忠研究员课题组长期致力于低维微纳米材料及结构力学行为研究，在该领域有着深厚的研究经验积累。通过自主搭建的微纳米尺度鼓泡技术-原子力显微术-显微拉曼光谱联用测试表征技术平台，近5年先后实现了双层石墨烯层间范德华界面可控剪切变形与界面剪切应力测量（Phys. Rev. Lett. 2017）；揭示界面强弱差异对微纳米尺度鼓泡应变分布及大小的影响，提出预测纳米尺度不同形状鼓泡应变大小和分布的理论解（Phys. Rev. Lett. 2018，封面）；实现了纳米级厚度二维材料弯曲刚度实验测量。由于层间范德华界面剪切变形和滑移影响，材料本征力学参数弯曲刚度和杨氏模量表现为独立力学参量，传统薄板理论中弯曲刚度与厚度关系不再适用（Phys. Rev. Lett. 2019, 封面）；并对以上研究成果在应变工程、纳米复合材料等领域的影响进行了评述，揭示微纳米尺度界面力学在多学科领域研究中的重要影响（Adv. Mater. 2019, Compos. A 2021）。 中国科学技术大学在国家纳米中心联合培养侯渊博士、美国德州大学奥斯丁分校戴兆贺博士、清华大学张帅博士为论文共同第一作者，分子动力学模拟由清华大学冯诗喆博士完成。国家纳米科学中心刘璐琪研究员、张忠研究员，清华大学李群仰教授、徐志平教授为该工作的通讯作者。该系列工作先后得到了国家自然科学基金委项目重大和重点项目、中国科学院战略性先导科技专项B类、科技部重大科学研究计划等项目的共同资助。 原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25302-2。
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  • 《Nature: 北航研究人员提出合成单层二维材料的新方法——拓扑转化法》
    • 来源专题：后摩尔
    • 编译者：shenxiang
    • 发布时间：2020-03-11
    • 日前，《Nature》杂志在线以《Conversion of non-van der Waals solids to 2D transition-metal chalcogenides》为题发表了北京航空航天大学材料科学与工程学院杨树斌教授课题组在单层二维材料研究方面取得的最新进展。 《Conversion of non-van der Waals solids to 2D transition-metal chalcogenides》发现并提出一种合成单层二维材料的新方法——拓扑转化法，通过转化非范德华固体（过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物（MAX相）等）直接大量制备出具有超稳定和超高单层率的单原子层二维过渡金属硫族化物，攻克了单层二维材料难以制备和不稳定的国际性难题，所制备单原子层二维材料在电子器件、光电器件、催化和能源存储领域中具有广阔的应用前景（Nature 577, 492-496 (2020)）。 单层二维材料如二维过渡金属硫族化物，由过渡金属原子与硫族原子组成，由于其独特的二维结构，在电子器件、催化、能量存储等诸多领域具有广泛的应用前景。传统制备二维过渡金属硫族化物通常是由以机械剥离、液相剥离和电化学剥离法为典型代表的“自上而下”的合成方法和以化学气相沉积法为典型代表的“自下而上”的制备方法。但这些方法合成二维过渡金属硫族化物的产率/单层率超低（<1%），且结构（尤其1T相）不稳定，严重限制了二维材料的应用。 杨树斌教授等人提出合成二维材料的新方法——拓扑转化法，通过逐步转化非范德华固体（过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物（MAX相）等）直接大量制备出具有超稳定和超高单层率的单原子层二维过渡金属硫族化物，攻克了单层二维材料难以制备和不稳定的国际性难题。以MAX相合成二维过渡金属硫族化物为例，研究人员通过将MAX相与含硫族元素的气体或蒸气（硫、硫化氢、硒等）HyZ (y=0, 2)反应 （图 (a)），由于MAX相中M-X键为强的离子键或共价键，而M-A键为较弱的金属键，因此，在高的反应温度下（873-1373K），非范德华固体材料中的A相会与含硫族元素的气体进行反应生成具有较高蒸汽压的气态产物（AZ）从反应体系中脱离（图(b)），M相会相应地反应形成具有特定手风琴结构的二维过渡金属硫族化物（MZ）。研究揭示了这个拓扑转化由反应产物的焓和蒸汽压控制。通过调控MAX相的组成（三元或四元的MAX相）和在反应体系中引入第三反应物（磷蒸气），可以合成具有较高单层率（~30%）、超高温稳定（>1000oC）的二维过渡金属硫族化物（2H/1T相）。当采用层状的过渡金属碳化物（Mo2C）作为反应物，可以合成具有超高单层率（~90%）的MoS2，攻克了单层二维材料的制备难题。 通过拓扑转化非范德华固体，研究人员合成了14种具有可控相结构和超高单层率的过渡金属硫族化物，其中包括7种过渡金属硫族化物Ti5S8，TiSe2，NbS2，NbSe2，MoS2，MoSe2，TaS2，5种掺杂过渡金属硫族化物Y掺杂WS2，Nb掺杂TiSe2，Y, P共掺杂WS2，P掺杂MoS2，P掺杂TiSe2，1种复合物MoSe2/TiSe2。这种拓扑转化方法将成为除传统Top-down和Bottom-up之外的第三种方法，有望规模化合成系列超高单层率和高温稳定的范德华二维材料，并在能源存储和转化、电子器件等领域具有广阔的应用前景。 同时，新加坡国立大学的Wei Sun Leong教授对北航杨树斌教授的工作进行了评述，并发表在《Nature》上。评述中指出：这种方法可以直接将非范德华固体材料转变为单层TMCs，极具普适性，且操作简便，成本低廉，非常适合工业生产，将二维材料的应用极大地推向了市场商业化。从科学本身角度而言，杨树斌教授团队的最新研究工作表表明，少量（<1％）杂原子的掺杂可以稳定单层过渡金属硫族化物，用于解决二维材料在环境中的不稳定性，这为材料研究人员提供了新的思路：应当开始探索使用化学元素来稳定二维材料，而不用再使用包覆等复杂策略。 该工作由来自于4个单位的11位合作者共同完成：北航杨树斌课题组联合美国莱斯大学的Pulickel M. Ajayan教授课题组、清华大学深圳研究生院邹小龙教授课题组和中国科学技术大学的宋礼教授课题组。该工作采用了多种先进测试和表征手段单层二维材料。 论文原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-019-1904-x
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