多电子氧化还原反应,虽然是人工光合作用的核心,但反应迟缓。在寻找这种过程的合成催化剂的过程中,人们发现了等离子体纳米颗粒,可以在可见光下催化多电子的CO2还原。这个例子激发了对这种多电子化学的等离子体催化的一般的、内部驱动的框架的需要。在此,我们阐明了从等离子体光催化剂中提取多氧化还原等价物的原理。我们测量了从金纳米粒子光催化剂中获得的电子捕获的动力学,作为光子通量的函数。我们的测量,在理论模型的支持下,揭示了一种机制,从激发态的金纳米粒子的两个电子转移变得普遍。在连续波的情况下,由于在金和电子空穴分离过程中,通过一个空穴拾取器实现了较强的带间跃迁,因此在连续波的作用下,多电子捕获成为可能。这些见解将有助于将等离子体光催化作用扩展到其他具有挑战性的多电子、多质子转换,如N2固定。
——文章发布于2018年5月07