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《可逆的阴离子驱动的有机2D晶体在固液界面上的转换》

  • 来源专题：纳米科技
  • 编译者： 郭文姣
  • 发布时间：2017-09-29

  • 离子自组装的离子自组装依赖于远距离的静电力和近距离的、经常合作的超分子间的相互作用，但在固体-液体界面上却很少被研究。在这里，我们演示了在非盟(111)/octan酸性接口的二维(2D)晶体结构的阴离子驱动转换。利用扫描隧道显微镜(STM),三个有机盐相同聚芳阳离子(PQPC6 +),但不同阴离子(高氯酸盐,anthraquinonedisulfonate benzenesulfonate)形式不同,高度有序的自组装结构。摘要通过改变入射和负离子的浓度比，证明了超分子排列的可逆切换。密度泛函理论(DFT)计算表明，高氯酸盐在亚层中是高度流动的，并证实了为什么这个阴离子在STM中仅能得到有效的解决。令人惊奇的是，即使在没有成为亚层2D结构的一部分的地方，阴离子的模板效应仍然存在，我们将其归因于阴离子的阳离子稳定性的差异。我们的结果为混合阴离子-阳离子的结构提供了重要的见解。这对于离子自组装的超结构和仿形自适应材料的设计具有重要的意义，同时也对在多相催化中理解吸附吸附的作用有重要的意义。

    ——文章发布于2017年9月27日

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  • 《介质衬底上晶圆级2D半导体MOF薄膜的面对面生长》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2021-03-03
    • 多孔材料在自然界中无处不在，包括无机和有机多孔结构，如蜂窝、海绵、多孔陶瓷、木材等。这些材料在气体分离、微电子等领域具有重要的应用前景。在分子水平上，多孔骨架材料可分为有机聚合物网络、共价有机框架（COFs）或金属有机框架（MOFs）。与COF材料相比，MOFs是一类在温和的合成条件下，有机配体与金属离子之间通过配位键连接的多孔晶体材料。然而，由于MOF材料本征较低的导电性甚至是绝缘的，其应用受到一定限制。很多工作都是通过掺杂客体分子来提高MOF材料的导电性。 近年来，人们合成了一系列导电MOF薄膜，并将其应用于传感器、电池电极、超导体等电子活性层。据我们所知，最成熟的二维导电MOFs是利用过渡金属离子和含有–OH、–NH 2 和–SH等官能团的平面共轭芳香配体在方形平面几何中进行配位构建的。二维导电MOF薄膜作为一种新型多孔晶体材料，在电子器件中具有广阔的应用前景。为此，人们开发了几种合成方法来制备2D MOF薄膜。由于2D大骨架材料较差的溶解性，以旋涂法为代表的传统薄膜加工技术效果并不理想。Makiura等人报道了一种自下而上的界面制造方法，随后其他研究小组也开发了一些改良路线。这些包括在气-液或液-液界面上合成2D MOF薄膜，然后通过Langmuir-Schaefer（LS）方法或定制的特氟隆反应器转移到介质衬底上。另外，在介质衬底上直接生长2D导电MOF薄膜在半导体工业中是由前景的，因为在电子器件制作过程中需要绝缘层将晶体管栅极和沟道分开，同时原位生长避免了复杂的后转移过程。迄今为止，人们已经做了很多工作来探索在介质衬底上直接生长MOF薄膜。 成果简介 近日，在 中国科学院化学研究所 陈建毅研究员 和 刘云圻院士 团队 等人 带领下，受毛细管现象的启发，提出了一种在介质衬底上生长2D Cu 2 (TCPP) (TCPP=间四(4-羧基苯基)卟啉)MOF导电薄膜的面对面限域生长方法。利用毛细管力将微量低浓度的Cu 2+ 和TCPP溶液循环泵入微孔界面中。Cu 2+ 会首先锚定到–OH功能化的介电层表面，并与后续泵入的TCPP配体发生配位反应。待水分子被缓慢移除后，Cu 2 (TCPP)则被锚点在介电层表面。该MOF薄膜的晶体结构通过多种表征技术得到证实，包括高分辨率原子力显微镜和低温透射电子显微镜（Cryo-TEM）。Cu 2 (TCPP) MOF薄膜的电导率为≈0.007 S cm -1 ，比其他羧酸基MOF材料（10 -6 S cm -1 ）高近4个数量级。该策略同样也适用于制备其他晶圆级导电MOF薄膜如M 3 (HHTP) 2 (M=Cu、Co和Ni；HHTP=2,3,6,7,10,11-三亚苯基己醇)，表明该方法具有广泛的应用潜力。该成果以题为 “Face-to-Face Growth of Wafer-Scale 2D Semiconducting MOF Films on Dielectric Substrates” 发表在了 Adv. Mater. 上。本论文第一作者 刘友星 。
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  • 《观察单个质子在水-固体界面上的运动》
    • 来源专题：纳米科技
    • 编译者：郭文姣
    • 发布时间：2020-05-28
    • 氢质子由一个氢离子组成，是所有化学元素中最小最轻的。这些质子自然地存在于水里，而水分子中有一小部分是自发分离的。它们在液体中的数量决定了溶液是酸性还是碱性。质子也极具流动性，通过从一个水分子跳到另一个水分子而在水中移动。 水-固界面的质子输运 这一运输过程在水体中的运作方式已被相当清楚地了解。但是，固体表面的存在可以极大地影响质子的行为，科学家目前几乎没有工具来测量这些水-固体界面的运动。在这项新研究中，来自EPFL工程学院(STI)的博士后研究人员Jean Comtet首次对质子在水与固体表面接触时的行为进行了研究，其深度可降至单个质子和单个电荷的极限尺度。他的发现发表在《自然纳米技术》杂志上，揭示了质子倾向于沿着这两种介质之间的界面移动。这项研究得益于来自巴黎高等师范学院化学系的研究人员的帮助，他们进行了模拟实验。 晶体缺陷 康塔特研究了水和氮化硼晶体之间的界面，氮化硼是一种非常光滑的材料。“晶体的表面可能含有缺陷，”Comtet说。“我们发现，这些缺陷起到了标记的作用，当一个质子与它们结合时，它们会重新发光。”利用超分辨率显微镜，他能够观察到这些荧光信号，并在10纳米左右的范围内测量缺陷的位置——这是一个令人难以置信的高精确度。更有趣的是，这项研究揭示了晶体缺陷激活方式的新见解。“我们观察到，当晶体与水接触时，晶体表面的缺陷一个接一个地出现，”Comtet补充说。“我们意识到，这种照明模式是由一个质子从一个缺陷跳跃到另一个缺陷产生的，产生了一个可识别的路径。” 重大的实验突破 该研究的关键发现之一是质子倾向于沿着水-固体界面移动。“质子一直在移动，但却紧贴着固体表面，”康塔特解释说。“这就是我们看到这些模式的原因。”EPFL纳米生物实验室(LBEN)的教授Aleksandra Radenovic补充说:“这是一个重大的实验突破，进一步加深了我们对水中电荷如何与固体表面相互作用的理解。” “我们的观察，在这种特定的背景下，可以很容易地推断出其他材料和环境，”Comtet说。这些发现可能在许多其他领域和学科中具有重要意义，从理解细胞膜界面的生物过程到设计更有效的过滤器和电池。
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