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《深圳先进院黑磷界面调控领域取得新突破》

  • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
  • 编译者： 冯瑞华
  • 发布时间：2018-06-26

  • 中国科学院深圳先进技术研究院喻学锋团队在黑磷 界面调控 领域取得新突破，发展了稀土离子配位修饰黑磷新方法，相关工作 “ Lanthanide- Coordinated Black Phosphorus ” （稀土配位的黑磷）在线发表于 国际著名学术期刊 Small （ 《微观》）上 ，影响因子 8.643 。论文共同第一作者为深圳先进院研究助理吴列和博士后王佳宏。

    　　近年来，与石墨烯一样拥有二维层状结构的黑磷展现出卓越的电学和光学特性，同时具有良好的生物活性和生物相容性。然而，黑磷的不稳定性以及其不可示踪在一定程度上限制了其深入的研究和应用。 喻学锋研究员课题组在之前的工作中，发展了系列界面调控技术， 如有机包覆 ( Nat. Commun. 2016, 7, 12967) 、化学配位 ( Angew. Chem. Int. Ed . 2016, 55, 5003) 、共价修饰 ( Chem. Mater. 2017, 29, 7131) 、离子掺杂（ Adv. Mater. 2017, 29, 170381 ）、缺陷修复 ( Angew. Chem. Int. Ed . 2018, 57, 2600) 等，实现了黑磷的稳定性强化和性能优化。

    　　在本项研究中，课题组设计了一种三价稀土离子的三氟磺酸酯配体（ Tb(Otf) 3 、 Eu(Otf) 3 、 Gd(Otf) 3 、 Nd(Otf) 3 等），该配体可与黑磷的孤对电子对进行配位，从而避免黑磷氧化。研究表明该配位修饰的方法适用于不同尺寸的黑磷纳米材料 ( 黑磷纳米片、黑磷量子点、黑磷微米薄片 ) 。对比实验表明：与未经修饰的黑磷会迅速降解不同，稀土配体修饰的黑磷能在水中放置数日，而保持光学性能稳定。该修饰技术简单有效，在不改变黑磷晶体结构的前提下，就能极大提高它的其稳定性，同时 Gd(Otf) 3 修饰的黑磷材料在磁共振成像研究中具有较高的弛豫效率， Tb(Otf) 3 、 Eu(Otf) 3 和 Nd(Otf) 3 等修饰的黑磷材料则保留了相应稀土离子原有的荧光特性，这些结果表明稀土配体修饰的黑磷材料便于示踪。这种稀土配体高稳定性黑磷的成功制备可有效推动黑磷在光电器件和生物医学等领域的应用。该研发团队已经申请了相关发明专利，并依托孵化的中科墨磷科技有限公司 ，积极推进相关技术的产业化。

    　　本项目得到了国家自然科学基金、中国科学院前沿重点研究计划、中国博士后科学基金、深圳市基础研究布局等项目的资助。

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相关报告

  • 《深圳先进院等在硅锗合金的热电性能调控领域取得新进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2018-07-23
    • N型硅锗合金是一类性能优异的高温热电材料，由它制成的放射性同位素热电发电机RTG可以长时间有效地将放射性同位素（Pu）衰变产生的热量转化为电能，工作性能稳定而无需额外燃料和人工维护，满足了航空航天器、卫星等设备在黑暗广袤的太空中的各种仪器供电需求。硅锗合金多应用于航天航空而很少出现在日常生活中，一个主要原因就是大量掺杂的锗元素提高了材料成本；另一个原因是硅锗合金的热导率在5 W/mK以上，制约了其热电转换效率。如何利用低锗组分的硅锗合金实现同等甚至更为优异的热电转换应用，就需要考虑除了合金材料对声子的质量散射以外其他的作用机理。 　　对此中国科学院深圳先进技术研究院的隋帆博士与其合作者展开了对于低锗组分的硅锗合金材料的热电性能调控相关的研究,通过快速的放电等离子烧结技术，保留硅锗合金的微纳结构以及合金母体中的异质纳米颗粒，这种合成方法可以引入大量边界散射，使得低锗组分材料具有与RTG的高锗合金一样高效的热电转换效率。另外，本研究与美国喷气推进实验室（JPL）合作，利用合金材料这一优异的测试标样对比了塞贝克系数的两种现行主要测试方法：同轴法和异轴法，发现异轴法会在热电偶局部造成“冷点效应”，使得高温区域的塞贝克系数测量值明显偏高，这也就意味着，现有的广泛应用的异轴法测试提供了大量误导性的文献数据，引起学术界广泛关注。论文以“Influence of YbP on the thermoelectric properties of n-type P doped Si95Ge5 alloy”为题于近日发表在Journal of Alloys and Compounds期刊上。 　　硅材料往往具有较高的热导率，合金体系通过锗元素掺杂，可以提高对于声子的质量散射，降低热导率，诸如RTG使用的硅锗合金采用了20%的锗掺杂量，最终实现1.3以上的zT值。在低锗的Si95Ge5材料中，锗原子不能造成足够的质量散射来有效降低热导率，隋帆博士利用一系列不同组分P和YbH2前驱物均匀分散到硅锗合金的多晶粉末中，通过快速的放电等离子体烧结一步完成YbP异质颗粒的反应嵌合和材料的烧结。 　　通过对样品系统表征发现，1%低浓度掺杂的YbP组分可以降低材料的晶格热导率，取得和RTG同等甚至高温区域更优的热电转换效率。合金中团聚的纳米颗粒会产生比同等数目的单个原子更强的散射，这是由于除了质量差异引起的散射，纳米颗粒会有更明显的弹性系数差异，对于声子频率的散射也受纳米颗粒的半径影响。本研究还发现，不同测量原理的塞贝克系数表征会引起很大的偏差，这是由于在高温区域需要准确获得电极间的温差和电压差需要同轴法测量，才能避免异轴法对在局部因为的温差畸变。该研究对于硅锗合金的热导率调控提出了新的解决思路和实验方案。 　　 　　图1.样品热导率随温度的变化，在不增加锗含量的前提下，YbP在合金中的掺杂有效降低了材料的晶格热导率 　　图2.研究对比的两种不同的塞贝克系数测量原理: 左图为异轴法测量，右图为同轴法测量
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  • 《深圳先进院成功制备三维黑磷超级电容器》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2018-10-26
    • 中国科学院深圳先进技术研究院研究员喻学锋课题组在黑磷电化学制备及其储能应用领域取得新突破。相关工作 " Synthesis of High-Quality Black Phosphorus Sponges for All-Solid-State Supercapacitor " （《高质量黑磷海绵的制备及其在全固态超级电容器中的应用》）发表于化学材料领域刊物 Materials Horizons （ DOI: 10.1039/c8mh00708j ）。论文共同第一作者是课题组博士后温敏和研究助理刘丹妮，通讯作者是喻学锋。 作为一种新型的二维层状材料，黑磷近年来被广泛应用于物理、化学、材料科学等领域。其比表面积大、载流子迁移率高、机械强度好的特点使黑磷在能量储存与转换领域引起了广泛关注。以二维片层材料为基元构筑三维结构被普遍认为是提升材料储能性能的有效途径。然而，二维黑磷对空气、水以及氧化剂的敏感性给三维黑磷结构的构筑带来巨大的挑战。因此，研究一种有效的方法构筑性能优异的新型三维黑磷结构，具有重要的科学意义和应用前景。 在该研究中，课题组通过电化学方法实现了三维黑磷海绵的高效、高质量制备。制备方法简单、快速，在常温常压的空气环境中即可完成，时间仅需3分钟。科研人员通过设计电解池的结构，选择尺寸合适的插层离子、抗衡离子及电解液体系，克服了黑磷制备经常面临的耗时长、易氧化、片层易断裂等问题，成功制备了高质量、半交联的三维黑磷海绵。扫描电镜、拉曼光谱、 X- 射线光电子能谱、透射电镜、原子力显微镜以及理论模拟结果均显示该三维黑磷海绵由超大、超薄、未氧化的高质量二维磷烯基元组成，其中不乏单层磷烯的存在，这些磷烯基元半交联在一起形成了三维的黑磷海绵。科研人员以此三维黑磷海绵为电极材料制备了全固态超级电容器，展现出了优良的超电容性能和稳定性。10 mv/s扫速下，电容器的比电容量达到80F/g ，远高于以二维黑磷纳米片和块状黑磷为电极材料的电容器。在经过15000个充放电循环后，容量仅衰减了20%。 该研究工作得到中国科学院前沿科学研究重点计划 、 国家自然科学基金、香港研究资助基金等的资助。
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