当前，高效的钙钛矿太阳电池主要采用的是含有双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）及4-叔丁基吡啶（TBP）添加剂的空穴传输材料spiro-OMeTAD，然而LiTFSI和TBP的引入会引起薄膜缺陷形成导致器件稳定性下降。因此开发新型空穴传输材料，在保持电池高效率前提下提高长期稳定性是该电池研究的前沿热点。澳大利亚莫纳什大学的Yi-Bing Cheng教授课题组的联合研究团队设计制备了一种新型叔丁基铵（TBA）盐添加剂来替代空穴spiro-OMeTAD中的LiTFSI和TBP，显著提升了空穴的成膜均一性和电池器件稳定性。
由于空穴材料的溶解性对空穴薄膜成膜质量影响较大，因此研究人员首先对TBA盐的溶解性进行了系统研究，结果显示含有三种不同的阴离子六氟磷酸盐（PF6）、四氟硼酸盐（BF4）和TFSI的TBA盐在氯苯（常用的有机溶剂）中的溶解度都很好。随后分别将含有上述三种不同阴离子的TBA盐（即TBA-PF4、TBA-BF4和TBA-TFSI）和传统的LiTFSI+TBP添加剂的空穴材料用于组装钙钛矿电池器件。电化学性能测试显示三种TBA盐展现出了不同的短路电流及填充因子，从而带来了不同的光电转换效率，其中使用TBA-BF4添加剂的空穴传输材料的器件展示的效率较低仅为10.2%，低于TBA-PF6及TBA-TFSI的效率值（分别为17.4%和18.4%），而采用传统的LiTFSI+TBP添加剂的空穴材料性转换效率为18.1%。上述结果表明，阴离子对空穴传输层及钙钛矿/空穴传输材料界面中的载流子传输有着重要影响。通过电化学阻抗谱分析揭示，TBA-BF4、TBA-PF4和TBA-TFSI三种盐电池的串联阻抗谱分别为131 Ω、47 Ω和28 Ω，而LiTFSI+TBP电池阻抗为31 Ω，即TBA-TFSI盐电池的载流子抽取和传输最高效，因此性能最优。接着对电池器件的稳定性进行了研究，将制备的不同电池器件置于85℃热环境下处理30分钟。扫描电镜显示，采用 LiTFSI+TBP添加剂的空穴产生了大量的孔洞，相反三种TBA盐添加剂空穴薄膜则依旧保持致密形貌，表明了去除TBP有助于保持空穴形貌和提升热稳定性。最后对未封装的TBA-PF4、TBA-TFSI和LiTFSI+TBP器件进行老化研究，在50%的空气湿度下放置1个月后，LiTFSI+TBP器件效率大幅衰减至9%，而TBA-PF4（13.5%）和TBA-TFSI（11.6%）器件衰减较慢，即TBA盐添加剂空穴器件展现出更加优异的稳定性。
该项研究利用分子工程创新性的设计制备了高性能、高热稳定性的无叔丁基吡啶的新型空穴材料，保障了空穴形貌的致密均一性，同时提升热稳定性，从而增强了电池器件的性能和稳定性，为设计开发高效稳定新型空穴材料开辟了新思路。相关研究成果发表在《ACS Energy Letters》。
