近日，北海道大学工学部Akira Miura副教授和Seiji Tadanaga教授、Google DeepMind 的Akhol Muratasan博士和Ekin Dosh Kübeck博士、广岛大学高级科学与工程科学研究生院Chikako Moriyoshi教授、日本同步辐射研究中心的Shogo Kawaguchi、京都大学研究生院工学研究科的Hiroshi Kageyama教授和日本产业技术综合研究所（AIST）的首席研究员Tetsutora领导的一个研究小组提出了一种使用大规模第一性原理计算（基于量子力学基本原理的理论计算）和原位 X 射线衍射、中子衍射和电子衍射来探索新化合物的有效方法。
近年来，大规模计算预测了大量稳定化合物的晶体结构，并提出了广泛的材料探索空间。
然而，这些结构中的大多数尚未在实验室中成功合成，将计算科学和实验相结合的方法对于高效探索是必不可少的。在这项研究中，以作为半导体和荧光材料被广泛研究的多维氯化铯为对象，目的是发现基于的新化合物，研究人员通过大规模第一性原理计算、同步辐射 X 射线衍射筛选、中子衍射和电子显微镜结构分析等方式发现了三种新的氯化铯。该方法有望用于探索新型材料和高通量实验科学领域。
未来超导体和下一代二次电池等创新技术研究所需的功能性材料将变得越来越重要，但由于其成分自由度高，寻找这类复杂的新材料变得极其困难。
近年来，使用人工智能（AI）进行的大规模密度泛函理论（DFT）*1计算已经预测了数千种稳定的化合物组合，并提出了广泛的材料搜索空间。该研究小组认为，通过分析这些计算预测数据，可以在合成实验之前在计算机上合理地确定目标的优先级，并通过能够进行高速温度变化测量的“原位测量”方法来揭示合成过程中的相变，从而加速对新材料的探索进程。
这项研究的目标是发现基于多维铯（元素符号为Cs）氯化物（氯元素符号为Cl）的新型化合物，该化合物作为半导体和荧光材料被广泛研究，推断其分子式为CsxAMCl 6（x = 2或3，A和M的不同金属），这是一种尚未被发现或报道过的化合物。
首先，通过绝对零度*2下的第一原理计算对已知和未知化合物进行大规模稳定性评估，并结合晶体结构数据库和文献调查，创建了未报告或晶体结构未充分明确的化合物列表。
这种方法可以大幅缩小潜在新型化合物的研究范围。
其次，考虑到氯化物前驱体的稳定性和可用性，在高温下进行氯化物前驱体之间的固相反应。利用大型放射光设施SPring-8*3的BL13XU的放射光XRD可以进行高速温度变化测量，从而明确固相反应的过程。
最后，假设A和M的点位被部分占据，通过X射线衍射和中子衍射、电子衍射进行解析，确定了Cs2LiCrCl6和Cs2LiRuCl6和Cs 2的新多晶型化合物*4，并成功发现LiIrCl6。
本研究通过结合最前沿的计算科学和在大型设施中进行的合成及反应分析，提出了一个新的材料探索框架。这项研究不仅适用于氯化铯，还可以应用于其他材料系统，有望通过结合温度、压力、合成反应和材料特性等信息来加速对新材料的探索。
这项研究得到了日本科学振兴会（Japan）（JP20KK0124）和日本科学技术振兴机构（JST）PRESTO（JPMJPR21Q8）科学研究补助金的部分支持。
研究的成果已于2024年10月16日星期三发表在《Journal of the American Chemical Society》期刊中。
