溶液处理有机太阳能电池（OSCs）是一种有潜力的绿色光电转化技术，其在光伏建筑一体化，柔性可穿戴设备领域展现出巨大的应用潜力。器件效率、稳定性和成本是有机光伏商业应用的三个最关键的因素，而在成本方面的研究相对落后于前两者。从材料角度来看，简化分子结构，合成步骤与提纯过程是降低器件成本的有效策略。在器件制备方面，铸态OSCs即活性层不进行任何工艺优化，其无疑是降低成本最有效的方案。然而，从分子设计的角度构筑高效率铸态器件还鲜有报道。在这项工作中，该团队通过逐个增加吡咯单元上亚甲基碳的个数，设计和合成了五个A-DAD-A型小分子（A1-A5）受体材料，以此为基础研究具有不同链长度的小分子受体与铸态器件之间的构效关系。
随着烷基链的延长，薄膜的吸收光谱从A1到A5逐渐发生蓝移，同时最低未占据分子轨道（LUMO能级）也略微上移。
随着LUMO能级的略微上移，有利于实现器件的短路电流密度和开路电压之间的平衡。此外，较长的烷基链还能提高受体和给体之间的相容性。通过原位紫外-可见吸收光谱（图2）结果分析表明，良好的相容性将会延长分子自组装时间，并有助于给体相的优先形成，进而受体沉淀在由给体形成的框架中。相应的成膜过程有助于形成具有合适纤维结构、分子堆叠和垂直相分离的薄膜形貌，从而提高填充因子。因此，基于D18:A3的铸态器件实现了18.29%的最高效率。在该工作中，该团队从分子设计角度，提出了一种构筑高效率铸态器件的有效策略，并明晰了材料结构-成膜过程-器件性能之间的关系，有助于推动有机光伏领域的产业化发展。
图1. (a) A1-A5的化学结构。(b) D18和A1-A5的归一化薄膜吸收光谱。(c) A1-A5在室温下在氯仿中的溶解度。(d) D18和A1-A5的能级。(e) A1-A5纯薄膜在IP和OOP方向上的线切割轮廓。(f) D18和受体的分子间作用力。(g) D18与不同分子之间的堆积模型
图2.A1-3的原位紫外-可见吸收光谱、一维吸收光谱曲线和最大吸收峰位随时间变化曲线
