钙钛矿太阳电池的转换效率在短短数年时间内便突破23%,且具备成本低廉、工艺简单等优点,成为近年来光伏研究领域的热点。然而稳定性、重现性和工艺放大问题阻碍了该电池商业化进程。由日本冲绳科学技术大学院大学Yabing Qi教授牵头的国际联合研究团队利用简单的气固相反应法制备了无针孔高成膜质量的微米级氯元素部分替代掺杂的钙钛矿薄膜,小面积(0.1 cm2)电池光电转换效率达到了19.1%,大面积(5×5cm)电池也高达15.3%,且具备优异的稳定性和重现性。研究人员首先在100℃温度下将氯化铵(CH3NH3Cl, MACl)与碘化铅氢(HPbI3)前驱体混合液反应制得氯元素部分替代碘的复合物HPbI3(Cl)薄膜,且扫描电镜显示产物薄膜厚度高达近1 μm(一般情况钙钛矿薄膜厚度在500 nm左右,厚度越薄形貌越难控制),得益于厚度增加,薄膜表面粗糙度显著减少,即薄膜平整度提升,且实现了无针孔的百分百覆盖率。接着将HPbI3(Cl)薄膜暴露于MACl气氛中进行固气反应生成MAPbI3(Cl),随后在空气环境中(相对湿度40%-60%)进行退火处理使其结晶。X射线衍射峰显示退火后的MAPbI3(Cl)薄膜在14.1°和28.2°呈现出典型特征峰,证实了薄膜确为钙钛矿结构。二次离子质谱法对材料成分进行分析确认Cl元素确实掺入到上述薄膜当中。随后将其用于组装电池器件并进行电化学性能测试。在1个标准的模拟光照下,对16个相同规格的未封装器件(0.1cm2)进行了电压电流性能测试,所有电池转换效率的偏差不超过0.4%,表现出优秀的重现性,稳态平均光电转换效率达到19.1%,最优转换效率更是达到了20%,且基本没有迟滞现象;老化测试显示电池能够稳定运行1600小时,表现出优异的稳定性。接着制备了5×5cm的大面积钙钛矿太阳电池器件,光电转换效率可达15.3%。该项研究通过气固两相反应方法制备了高结晶度、无针孔全覆盖的微米级厚度的氯元素部分掺杂的钙钛矿薄膜,基于该薄膜电池器件表现出了优秀的重现性和稳定性,且薄膜面积能够有效放大,为钙钛矿电池规模化商业生产积累了关键技术基础。相关研究成果发表在《Nature Communications》