中国科学院合肥研究院固体所能源材料与器件制造研究部潘旭研究员团队在钙钛矿太阳电池研究方面取得新进展，相关成果以“Mixed-Phase Low-Dimensional Perovskite-Assisted Interfacial Lead Directional Management for Stable Perovskite Solar Cells with Efficiency over 24%”为题发表在ACS Energy Letters (ACS Energy Lett., 6, 4395–4404 (2021))上。
有机-无机卤化物钙钛矿是近年来光电领域备受关注的材料之一，由于独特的光电特性，目前钙钛矿太阳电池的认证光电转化效率已经达到25.5%，展现出巨大的应用前景。然而钙钛矿材料由于离子特性，在吸光层薄膜热退火的制备过程中不可避免地产生大量缺陷，这无疑会成为载流子的非辐射复合中心，影响太阳电池的开路电压，进而导致电池效率的下降。此外，研究表明，界面处大量缺陷的存在会加快钙钛矿薄膜的降解，严重影响器件的长期稳定性。因此，有效的界面缺陷管理对于进一步提高器件效率和环境稳定性至关重要。
研究团队通过引入2-甲硫基-2-咪唑啉（MT-Im）阳离子，设计新型低维钙钛矿材料并引入钙钛矿吸光层和空穴传输层界面。由于MT-Im阳离子既可以作为电子受体，又可以作为电子给体，能够对界面多元性的铅（Pb）基缺陷进行定向管理。其中-C=N和-S-CH3基团表现出路易斯酸性，与未配位的Pb2+形成Pb-N和Pb-S配位键，抑制Pb0的产生；NH2+基团又可以与PbI3-（Pb-I反位缺陷）形成配位键，锚定Pb2+离子。通过密度泛函理论（DFT）计算可知，含有MT-Im的钙钛矿界面处PbI和IPb缺陷形成能分别由0.57 eV和3.15 eV升高至0.97 eV和4.24 eV，可以有效抑制缺陷的产生。同时，研究发现，当调节MT-Im阳离子的浓度时，界面处低维钙钛矿呈现出混合晶相，有利于提高对于不同类型界面缺陷的钝化效果，实现稳定钙钛矿界面的作用。
