研究背景
具有高倍率性能的固态电池开发是新一代能源发展的主要趋势。然而，固态电池的高倍率操作往往伴随严重的界面极化和电压激升，并出现容量和能量密度等电池性能的严重衰减，这在一定程度上限制了高倍率固态电池的发展。造成固态电池高倍率性能难以实现的原因主要为：(1) 固态电解质内部低的物质传输效率；(2) 固态电解质与电极界面缓慢的电荷转移。
铝(Al)离子二次电池因其低成本、易操作、高容量、结构稳定等优势是新一代有望替代锂离子电池的热门储能器件。与其它电池体系相比，铝离子电池无复杂的固态电解质界面膜(SEI)，具有灵活的可多重配位活性阴离子，具有较低的离子插层障碍，因此被认为是快速充电储能体系的最佳选择之一。目前，铝离子液态电池分钟内的超快充电和超万次的长循环寿命已经得到证实，然而固态电池领域铝离子电池的快充和长循环优势尚未得到体现，有待进一步开发和探索。
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近期，大连理工大学武湛君教授团队与美国内布拉斯加州立大学(林肯)的谭力(Li Tan)副教授合作共同实现了一种兼具超快充电、长循环寿命、可柔性变形的石墨烯-铝离子凝胶聚合物电池。
首先，通过提出一种新型自支撑凝胶聚合物电解质(GPE)的制备方法，提高了GPE离子导电率达1.69 ×10?2S cm?1；然后，通过调整GPE与铝金属负极界面的Al沉积形貌，使其呈多级分型结构，加速了电解质/电极界面的电荷转移速率；其次，通过筑建三维石墨烯正极/GPE一体化复合结构，增大了电极与电解质反应活性面积，缩短了离子迁移路径。最终所得柔性石墨烯-铝离子凝胶聚合物电池比容量在20~200 A g?1电流密度范围内稳定(122 mAh g?1)，功率密度可达469 kW kg?1，最快充电速率达0.24 s (1000 A g?1)，可稳定循环超20,000次。另外，该工作还提出高倍率循环操作对铝离子凝胶聚合物电池不仅无损，反而具有活化界面、降低反应能垒作用。高倍率循环后电池性能大幅提升，其中电池能量和功率密度可增大~17%。
图1 高离子导电率柔性自支撑凝胶聚合物电解质
图2. 凝胶聚合物电解质/铝电极界面的铝沉积分形结构调控
图3. 超快充三维石墨烯-铝离子凝胶聚合物电池的构筑
图4. 高倍率循环对铝离子凝胶聚合物电池的界面活化作用
该成果以“Ultrafast-charging and ultralong cycle life in solid-state Al-ion batteries”为题，发表于 《Journal of Materials Chemistry A》，并入选为期刊外封面文章(Outside Front Cover)。文章第一作者为大连理工大学申薛靖博士研究生，通讯作者为大连理工大学孙涛副研究员、武湛君教授，及内布拉斯加州立大学(林肯)的谭力(Li Tan)副教授。
