锂硫电池的理论比能量可达2600 Wh kg−1，是商用锂离子电池的3-5倍，作为新一代储能器件引起广泛关注。然而聚硫化物穿梭效应使得该类电池循环能力和容量迅速衰减，成为了锂硫电池商业化应用的一大障碍。德州大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授研究团队合作设计合成了一种新颖的多功能复合隔膜制备方法，有效抑制了多硫化物的“穿梭效应”，大幅改善锂硫电池性能和循环寿命。研究人员首先采用溶液法将钴基有机金属框架（MOF）垂直阵列原位生长在Celgard隔膜上（MOF-Celgard）；接着通过溶剂热法将隔膜上的金属有机框架阵列转变为垂直的硫化钴阵列（Co9S8）。X射线衍射测试结果证明了钴基MOF成功转变为Co9S8，而扫描电镜图像（SEM）表征则表明Co9S8纳米片阵列均匀生长在Celgard隔膜表面上，且Co9S8纳米片均为空心结构。由于Co9S8纳米片呈现空心结构且呈现垂直阵列形貌，可通过化学吸附和物理吸附将多硫化物牢固限制在硫（S）正极区域，从而有效抑制了穿梭效应；同时电导率测试结果显示Co9S8纳米片具备了优异的导电性，即可作为上层集流体加速电子传输，从而在循环过程中可以持续提升活性物质的利用率；因此该垂直Co9S8空心纳米片阵列材料是性能良好的隔膜。随后研究人员将此隔膜应用到锂硫电池中，在S正极没有任何优化的情况下，电池初始的放电比容量达到了1385 mAh g-1，且经过200次循环后，仍可维持初始容量的86%；当进一步提升放电电流到1675 mA g-1（1C倍率），电池仍展现出较高的放电比容量为530 mAh g-1，且经过1000多次循环后，容量基本没有衰退。而对S负极进行优化后，在1C倍率下，电池的放电比容量进一步增大到了986 mAh g-1，1500次循环后容量保持率仍高达83.2%，即电池不仅具备优异倍率性能还拥有极其优秀的循环稳定性。该项研究构建了全新的高导电垂直空心纳米片阵列应用于锂硫电池中，有效抑制多硫聚物的“穿梭效应”，增强了电池的倍率性能和循环稳定性，为设计和开发高性能的锂硫电池隔膜提供了一种新的研究思路。相关研究工作发表在《Energy & Environmental Science》。
图1 Co9S8-Celgard隔膜的合成工艺示意图及电化学性能提升机制
