7月20日,哈尔滨工业大学在《Nano Lett》上发表题为“Regulating Second Coordination Shell of Ce Atom Site and Reshaping of Carrier Enable Single-Atom Nanozyme to Efficiently Express Oxidase-like Activity”的论文,报道调控Ce原子位的第二配位壳层和载体重塑使单原子纳米酶具有高效的类氧化酶活性。
单原子纳米酶(SANs)具有极高的原子利用率,可作为天然酶的理想替代品。有鉴于此,哈尔滨工程大学科研人员设计了一种通过调控Ce原子的第二配位壳层和重塑碳载体来提高SANs的类氧化酶活性的策略。
在内部,研究者将S原子对称嵌入第二配位层以形成Ce?N4S2?C结构,从而能够降低O2还原的能垒,促进Ce原子向O原子的电子转移,并增强Ce原子的d轨道和O原子的p轨道之间的相互作用。
在外部,类贻贝聚多巴胺在前体上的原位聚合有助于捕获金属源,并且能够在热解过程中保护载体的三维结构。此外,聚乙二醇(PEG)也可以对材料的界面进行调节,以提高其水分散性和传质效率。实验结果表明,PEG@P@Ce?N/S?C可实现对丁酰胆碱酯酶活性的多模态分析。