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《苏州医工所董文飞课题组与武汉大学刘威团队合作提出基于新型荧光碳点传感器应用于铜离子和L-半胱氨酸的检测》

  • 来源专题：生物安全知识资源中心 | 领域情报网
  • 编译者： hujm
  • 发布时间：2020-10-12

  • 　铜离子（Cu2+）在许多生产生活领域中发挥着重要作用，同时在生理营养中具有不可替代的作用。人体过量的Cu2+摄入会导致其呼吸频率升高和血压升高，还会产生一些神经学疾病（比如老年痴呆症等）或对其他器官造成危害。但是铜离子摄入过少也会导致一些疾病的产生，比如结肠癌、基因缺陷以及心血管疾病等。另一方面，L-半胱氨酸（L-Cys）作为一类人体内的非必需氨基酸，在维持众多的病理和生理进程中起着重要的作用，许多疾病（如脑损伤、水肿、皮肤损伤、肝损伤、脱发、阿尔兹海默症以及生长迟缓等等）都与人体系统中的L-Cys水平异常有关，监测生理水平L-Cys的浓度已经引起临床医学的高度关注。

    　　近期，苏州医工所董文飞课题组与武汉大学刘威教授合作，开发出一种新型的荧光碳点，能够有效检测环境体系中及细胞中的铜离子和L-半胱氨酸。研究人员使用APTES和中性红为前驱体通过水热法合成了具有红色荧光的Si-CDs，该水溶性碳点呈现出均一形貌、抗光漂白性能、生物安全以及细胞标记等优点。该红光碳点在逐步加入Cu2+和L-Cys后拥有“on-off-on”三种发射态，表明所制备的Si-CDs可作为多功能纳米荧光传感器平台在生物类样品成像方面有着一定的应用前景，并且其相关荧光机理都在文中进行了详尽的讨论。细胞内共定位试验显示该碳点材料能特异性标记到溶酶体内成像，同时能在细胞内检测铜离子和L-半胱氨酸。

    　　基于Si-CDs的荧光纳米传感器操作简单，对Cu2+和L-Cys具有高灵敏性和良好的选择性，实现了对实际样品中待测物的检测分析，可以进一步应用于生物成像和诊疗领域。相关的研究成果已发表在Journal of Materials Chemistry B（DOI: 10.1039/c9tb02681a）期刊，第一作者为昝明辉，董文飞研究员和刘威教授为通讯作者。

    　　论文标题：A novel "on-off-on" fluorescence assay for the discriminative detection of Cu(ii) and l-cysteine based on red-emissive Si-CDs and cellular imaging applications

  • 原文来源：https://doi.org/10.1039/C9TB02681A ;http://www.sibet.cas.cn/kxyj2020/kyjz_169572/202009/t20200929_5709180.html
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  • 《苏州医工所董文飞团队合成一种新型多色余辉硅基纳米复合物并应用于信息安全领域》
    • 来源专题：生物安全知识资源中心—领域情报网
    • 编译者：hujm
    • 发布时间：2023-06-30
    • 　光致发光材料在信息安全领域的应用一直备受关注。现已开发出了包括水印、二维码和发光打印等多项防伪技术。然而常见的荧光材料颜色单一且很容易被模仿，更有效的防伪策略是光学特性多维度可调的新型材料，如发射颜色、发射强度以及余辉时长。这些光学特性不仅可以消除背景干扰，并且能够通过颜色和余辉时长的组合来实现多重加密。 　　室温磷光（RTP）材料因其特有的余辉现象被应用于生物成像、信息安全和显示器等。传统的RTP材料合成原料主要涉及稀土离子或重金属来实现磷光，这就导致它们的应用受到高成本或毒性问题的限制。另外在磷光材料的制备过程中必须满足两个先决条件，即发光基团从单重态到三重态的系间跨越（ISC），以及稳定激子三重态同时限制激子非辐射跃迁的刚性结构。满足这两个条件通常需要引入杂原子（如B、F和P）以及通过两步合成法将发光基团固定在刚性结构（聚乙烯醇、SiO2、沸石等）中。然而引入杂原子实现系间跨越过度依赖于前体的选择。此外两步合成法涉及到反应条件的变化，增加了不可控的风险。 　　近日，中国科学院苏州医工所董文飞研究员团队以硅烷为前驱体，首次实现了多色余辉硅基纳米复合物的合成并应用于信息安全领域。如图1所示，该研究选用3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）和N-[3-（三甲氧基硅烷基）丙基]乙二胺（DAMO）作为硅源，同时选用尿素作为另一种前驱体，分别获得余辉为青色（C-SiNDs@UA）和黄色（Y-SiNDs@UA）的RTP材料。 　　该制备过程为一步水热法，有效地避免两步法缺陷的同时也便于原位形成硅纳米点并将其固定在基质中。值得注意的是，硅烷作为前体将Si-C和Si-O键引入硅纳米点（SiNDs）中，这些共价键在减少非辐射弛豫方面起着重要作用。此外，SiNDs还通过多种共价键和氢键与三嗪环结构组成的刚性网络结构连接和固定。这种由刚性结构组成的微环境不仅隔离了外部猝灭剂，而且稳定了内部的三重态激发光子。有趣的是，硅纳米点的磷光特性和刚性网络结构满足磷光共振能量转移（P-FRET）原理的基本条件。因此，该研究通过添加罗丹明6G（Rh 6G）和罗丹明B（Rh B）来有效地调节余辉颜色，并成功地合成了具有橙色（O-SiNDs@UA）和红色（R-SiNDs@UA）余辉现象的RTP材料。 基于上述新型材料所表现出的优异光学性质，研究人员制作了多种加密图案以展示其在防伪技术中的潜在应用。观察发现Y-SiNDs@UA和O-SiNDs@UA在大于600 nm的范围仍有一定的余辉强度，因此使用滤光片（λcut off = 600 nm）可以实现同色但不同余辉时长的组合模式。如图2a所示的防伪模型只有在使用滤光片时的代码会被识别。图2b中，当紫外灯打开或关闭时，仅得到错误的代码1和代码2。但是当紫外线熄灭时，首先使用滤光片读取正确的代码3“BLUEBERRY”。由于三种材料的余辉持续时间不同，Y-SiNDs@UA的红色余辉部分在2秒后首先消失，此时显示代码4“BANANA”。在4秒后显示代码5“DATE”。该防伪策略需要滤光片的辅助才能读取正确的加密内容，可以应用到更高级别的加密场景。 综上所述，该研究证明了以硅烷为前体合成多色余辉材料的创新策略，也为硅基余辉材料的创新应用提供了新的设计原理和见解。该研究成果以“Multi-Color Room Temperature Phosphorescent Silicon-Nanodot-Based Nanocomposites with Silane Tuning and Applications to 5D Information Encryption”为题发表于期刊Chemical Engineering Journal (中国科学院一区，IF：15.1)。博士生柳裕禄为第一作者，董文飞研究员与昝明辉博士为共同通讯作者。该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金等资助。 　　论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144349
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  • 《苏州医工所董文飞团队揭示碳点的发光机制》
    • 来源专题：生物安全知识资源中心—领域情报网
    • 编译者：hujm
    • 发布时间：2022-05-10
    • 碳点（CDs）于2004年被首次报道，其可分为碳量子点（CQDs）、石墨烯量子点（GQDs）、碳化聚合物点（CPDs）和碳纳米点（CNDs）。CDs因其独特的特性而引起了广泛关注，如高光致发光量子产率（PLQY）、可调谐发射波长、良好的生物相容性和抗光漂白稳定性。迄今为止，已有大量文献报道了其在生物成像、传感器分析、癌症治疗、催化剂等方面的应用。 　　然而，碳点的实际荧光机制仍不清楚，这一问题一直困扰着研究人员并在一定程度上限制了碳点的发展。目前，已报道的各种荧光机制包括量子限域效应（QCE）、量子尺寸效应（QSE）、表面态、交联增强发射效应（CEE）和分子态。 　　近期，中国科学院苏州医工所董文飞团队通过纯化分离，详细地研究了碳点的分子结构和发光行为，并提出了碳点的发光机制和形成机理。 　　在本研究中，作者通过柱层析分离了邻苯二胺碳点（o-pd CDs）并确认了两种精确的分子荧光团结构，分别是2，3-二氨基吩嗪（DAP）和2-氨基-3-羟基吩嗪（AHP）。此外，作者还提取了两种绿色化合物（G-CD1和G-CD2）和一种蓝色化合物（B-CDs）。进一步的实验表明，DAP在o-pd CDs溶液中的荧光中占主导地位，质量占比14.1%。此外，通过调整DAP浓度可以形成不同粒度尺寸的纳米颗粒。令人惊讶的是，DAP、AHP、G-CDs和B-CDs展示了CPDs、无定形点、纳米针、石墨片和网状聚合物状结构。 　　因此，作者认为碳点是由DAP形成，其形成过程为：DAP最初聚集成为聚合物簇，随后随着时间的增加逐渐碳化。当反应进一步进行时，塌缩和芳构化过程为CDs提供了核壳状形态。此外，考虑到这些组分具备高PLQY，作者成功制备了多色和白光发光二极管（W-LEDs），这表明碳点在LED行业具有很高的应用潜力。上述工作揭示了邻苯二胺碳点的发光机制来源于小分子，确定了体系中是多分子态构成，为相似体系的碳点的制备提供了指导依据并拓展了碳点在LED行业中的潜在应用。 　　最新研究成果以题为“Formation mechanism of carbon dots: From chemical structures to fluorescent behaviors”的论文，在国际碳材料领域顶级期刊Carbon上发表，博士生曹磊为第一作者，董文飞研究员与李力研究员为共同通讯作者。该研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金等资助。 　　论文链接：https://doi.org/10.1016/j.carbon.2022.03.058
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