登录
 机构网站
  1. 首页
  2. 情报产品
  3. 快讯详情

《长春应用化学研究所报道通过协同引入Fe单原子与FeOx纳米簇增强Ru/CeO2催化废塑料氢解性能》

  • 来源专题：关键原材料知识服务平台
  • 编译者： 费鹏飞
  • 发布时间：2025-05-23

  • 4月27日，佐治亚理工学院在《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Enhancing waste plastic hydrogenolysis on Ru/CeO2 through concurrent incorporation of Fe single atoms and FeOx nanoclusters”的论文，报道通过协同引入Fe单原子与FeOx纳米簇增强Ru/CeO2催化废塑料氢解性能。

    钌（Ru）基催化剂在将废塑料转化为长碳链高值化学品领域展现出巨大潜力，但其效率受限于不可控的级联加氢反应（源于Ru对C-C键断裂的过高活性）。本研究提出一种多尺度调控策略：在Ru纳米簇修饰的CeO2基底上选择性锚定Fe单原子（SAs）与FeOx纳米簇（NCs）。该催化剂表现出卓越性能，在250°C、2 MPa H2条件下反应1小时，低密度聚乙烯（LDPE）转化率接近100%，液体产物选择性达86.4%，较未修饰的Ru/CeO2（59.8%）显著提升。通过多种光谱表征，揭示了FeOx纳米簇与Ru纳米簇的独特相互作用，该作用可增加金属态Ru（Ru°）含量；更重要的是，Fe单原子通过吸附活性氢物种提高表面氢覆盖度的关键机制。这种对Ru本征表面态及其邻近化学环境的精准调控，成功抑制了级联加氢反应，最终实现液体产物选择性的显著提升。

  • 原文来源：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202506035
21浏览量
原文链接
相关报告

  • 《大连化学物理研究所单原子催化剂应用于生物质转化反应研究取得新进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报先进能源知识资源中心 |领域情报网
    • 编译者：wukan
    • 发布时间：2018-06-07
    • 　　近日，我所航天催化与新材料中心的王爱琴研究员、张涛院士团队在长期从事单原子催化剂和生物质转化研究基础上，首次将高金属载量的Ni-N-C单原子催化剂应用于生物质转化反应中并取得重要进展。相关工作以通讯形式发表在《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed.）上，并被选为热点文章（Hot paper）。 　　生物质作为一种可再生碳资源，将其转化为多元醇、芳烃、烷烃等高附加值化学品具有重要意义。Ni基催化剂在生物质的加氢、加氢裂解和加氢脱氧等反应中已被证明具有高催化活性。然而，在生物质转化的反应介质中（强酸、高温、水热），大部分Ni基催化剂并不能够稳定存在，这主要是由于低价态Ni0/Niδ+催化活性物种在酸溶液中发生溶解、流失以及聚集长大等过程，从而导致催化剂的失活。该缺点也成为了限制Ni基催化剂应用于生物质转化反应中巨大的障碍。因此，急需发展一种新型耐酸稳定的Ni基催化剂并用于生物质加氢领域。 　　近来，M-N-C单原子 (M通常指Fe/Co/Ni等过渡金属) 在ORR、HER、CO2电还原等电化学反应以及有机合成中表现出优异性能。得益于过渡金属M与杂原子N之间的强配位作用，M-N-C单原子催化剂有望抵抗住酸流失和热聚集。此前，该研究团队已经合成出单原子分散的Co-N-C催化剂和Fe-N-C催化剂（J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci.），经过酸刻蚀处理后的Co/Fe单原子在还原反应和氧化反应中表现出非常优异的稳定性。在此基础上，近日，该团队又发展了金属载量高达7.5wt%的Ni-N-C单原子催化剂，并应用于纤维素转化制备多元醇 (乙二醇和羟基丙酮)反应。对比活性炭负载的镍纳米颗粒催化剂 (Ni/AC)，Ni-N-C单原子催化剂在245°C、6MPa的H2氛围、强酸和高温水热的苛刻条件下，表现出很好的耐久性，催化剂可循环7次以上且未见明显的活性降低和单原子聚集长大。通过深入表征，成功解析出Ni-N-C单原子催化剂的活性中心为(Ni-N4)┅N构型，并通过与清华大学的李隽教授合作，借助理论计算与对照实验，揭示了H2分子是通过在Ni2+（路易斯酸位）和近邻未配位的吡啶态N原子 (路易斯碱位) 组成的FLPs（受阻路易斯酸碱对）位点上以异裂方式解离活化的。 　　上述研究工作得到国家自然科学基金委、科技部、中国科学院战略性先导科技专项和教育部能源材料化学协同创新中心的资助。
    76浏览量
    原文链接

  • 《中国科学院长春应化所Adv. Mater.:多功能纳米复合材料Fe@γ-Fe2O3@H-TiO2的多面应用——从光催化到多模态成像介导的癌症光热治疗》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2018-02-26
    • 中国科学院长春应化所Adv. Mater.:多功能纳米复合材料Fe@γ-Fe2O3@H-TiO2的多面应用——从光催化到多模态成像介导的癌症光热治疗. 二氧化钛因为具有较高的折射率和紫外光吸收，在颜料、食物着色和防晒产品中有广泛的应用。近年来，随着对二氧化钛的研究不断深入，二氧化钛的应用前景也在不断拓展。在环境领域，二氧化钛可充当光催化剂降解有机染料；在生物医药领域，基于二氧化钛的纳米材料被应用在体内成像、癌症治疗、蛋白质分离和杀菌等方面。然而，由于二氧化钛自身在可见光和近红外波段（Vis-NIR）吸收的缺乏，基于二氧化钛的纳米材料在光化学领域的应用受到了很大限制。因此，提高基于二氧化钛的纳米材料在Vis-NIR的吸收强度，对开拓二氧化钛材料的应用有很重要的意义。 成果简介 近日，中国科学院长春应用化学研究所林君教授课题组，通过一步还原法获得氢化TiO2(H-TiO2)和铁磁材料(Fe@γ-Fe2O3)复合的多层核壳结构纳米材料Fe@γ-Fe2O3@H-TiO2。H-TiO2壳在可见光/近红外光区(Vis-NIR)具有增强的光学吸收和转换能力，同时Fe@γ-Fe2O3内核具有较强的磁性。太阳光照射下H-TiO2可有效降解有机染料，同时Fe@γ-Fe2O3更便于光催化剂Fe@γ-Fe2O3@H-TiO2的磁性分离和回收；由于H-TiO2和γ-Fe2O3之间存在更多的电子跃迁途径，与γ-Fe2O3复合后H-TiO2具有更强的光热转换效率，可实现磁靶向传递的增强光热治疗；Fe@γ-Fe2O3@H-TiO2纳米复合材料兼具磁共振成像、光热成像和光声成像的三模态医学造影功能，可用于肿瘤的体内诊断和监测。该成果以题为"Rational Design of Multifunctional Fe@γ-Fe2O3@H-TiO2 Nanocomposites with Enhanced Magnetic and Photoconversion Effects for Wide Applications: From Photocatalysis to Imaging-Guided Photothermal Cancer Therapy"发表在Adv. Mater.上。
    54浏览量
    原文链接