地球的气候在地质时间尺度上始终保持宜居,主要依靠对大气中 CO2浓度的自然调节。长期的全球硅酸盐–碳酸盐循环通过碳酸对硅酸盐矿物的水解来限制 CO2的积累,反应释放二氧化硅、阳离子与碳酸氢根进入水体,无机碳最终可通过形成沉积碳酸盐矿物被封存。然而,对碳酸盐矿物形成的地球化学控制因素进行约束仍具挑战。例如,海水对白云石[CaMg(CO3)2] 和菱镁矿 (MgCO3) 均呈过饱和状态,但这些矿物在海水柱中极少甚至从未形成。Mg-碳酸盐的形成通常局限于特定环境,如超镁铁质岩石中的碳酸盐脉、风化超镁铁质岩中的土壤结核,以及碱性与高盐湖。现代海水同样对方解石和霰石过饱和,但这些矿物的形成往往需要额外的(生物)地球化学过程。
加拿大不列颠哥伦比亚省中部高原上的湖泊是为地球化学分界模型提供定量依据的理想环境,进而助力理解碱度(碳的溶解态储存)与矿物碳储存之间的阈值。该高原既有 Mg–Na–SO4 型也有 Na–HCO3–CO3型富碳酸盐高盐湖。这些湖水来源于镁铁质火成岩与碳酸盐岩的陆地风化作用,部分伴随黄铁矿氧化。加拿大阿尔伯塔大学和卡尔加里大学的学者分析了中部高原湖泊的水化学数据,以确定 Ca- 与 Mg-碳酸盐的溶解度阈值。结果显示,碳酸盐沉淀存在重要的动力学限制,这对于理解与促进基于碱度的碳封存具有关键意义。
不列颠哥伦比亚省的中部高原由Chilcotin–Cariboo高原与Thompson高原组成。中部高原包括火山岩与碳酸盐沉积岩单元,例如中新世玄武岩,并被第四纪冰川沉积物覆盖。中部高原位于雨影区,年平均降水量小于600mm,夏季存在气候湿度亏缺。本文研究了1958–2024年间发表的中部高原众多湖泊的水化学数据,其中包括若干研究充分的富硫酸盐湖泊和高碱度高盐湖。来自17个已发表来源的地球化学数据覆盖纬度49°–56°范围。为对比,还纳入了不列颠哥伦比亚省北部Atlin地区镁碳酸盐丘的研究湖水样,以及该地区主要河流的已发表数据。汇编数据库共包含854个已发表样品和22个此前未发表的水样。在数据整理过程中,若样品的pH、Mg浓度、碱度或溶解无机碳浓度为0或未报告,或电荷不平衡超过10%,则被排除在进一步分析之外。
湖水按主要阴离子分为HCO3型或SO4型。在天然水体中,碱度是一个关键的电荷平衡参数,它是可滴定碱的总和,通常由HCO3-与CO32-主导。利用碱度与Na、Mg和Ca之间的电荷平衡关系来确定碳酸盐沉淀的阈值。各矿物相的饱和指数通过Phreeqcv3.4计算,采用扩展Debye–Hückel方程与修改后的phreeqc.dat数据库。矿物沉淀与理想溶液蒸发过程中的化学变化使用Geochemist’s Workbench 2025 (版本 18.0 )进行评估。