《突破 | 双层光学超表面的单侧非对称辐射效应》

  • 来源专题:光电情报网信息监测服务平台
  • 编译者: 胡思思
  • 发布时间:2025-08-27
  • 非对称辐射是电磁波在微纳尺度亚波长结构(如光子晶体、超表面等)中相反传播方向上表现出的振幅和相位差异性,通过打破光学超表面空间对称性实现的非对称辐射因其丰富的物理内涵和在微纳光学器件中的广阔前景而备受关注。然而,通常光学超表面实现的非对称辐射表现为器件两侧的辐射差异,而受限于纳米结构的空间可控性,在超表面同一侧实现非对称辐射仍颇具挑战性,亟需系统的机制探讨和创新的调制策略,推动非对称辐射在微纳光学领域的发展。

    中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心微加工实验室李俊杰团队长期聚焦于微纳光子学器件加工、设计及功能集成方面的研究,并在主动调控超透镜(Nat. Commu. 2023)、可编码光子路由超表面(Aad. Funct. Mater. 2024)、内禀双折射手性超表面(Phy. Rev.

    Lett. 2025)等方面取得重要进展。最近,该团队在双层超表面的设计和可控加工上开展研究,利用对准套刻工艺获得了层间距、层间偏移等双层结构的特征结构参数的精确控制,为实现单侧非对称辐射的超表面奠定了基础。

    基于工艺,团队设计并加工了一种两层结构完全相同的双层超表面,每层结构均由二氧化钛纳米圆盘按照六方晶格排列构成,每层结构都具有面内C2对称性(图a)。理论分析表明,通过偏移同时打破双层超表面的面外镜面对称性和面内C2对称性,实现对于动量空间中远场偏振态的调控,面内波矢k||和-k||在动量空间从相同的远场偏振态(图b)变为不同(图c),表现为位于双层超表面同侧,相反角度入射时的光辐射差异,即单侧非对称辐射。制备的双层超表面样品(图d),在角分辨微区光谱仪测试中成功观察到单侧非对称辐射现象(图e)。定义相反角度入射时的透射率差为单侧非对称辐射强度,进一步分析了单侧非对称辐射强度随偏移量(图f)和入射角度(图g)的变化趋势。在x方向偏移量为0.4μm,入射角度为±10°时,获得最大单侧非对称辐射强度为0.1。团队所提出的单侧非对称辐射机制,本质上是通过打破对称性,调控其远场偏振态,实现相对角度光辐射的差异,是对非对称辐射类型和调控方法的重要补充,有助于一系列纳米光学器件如单向激光发射器的设计。

    图:a 超表面单元结构的构型和对称性示意图;b 完全对齐时样品的对称远场极化分布;c 偏移量为0.4μm样品的非对称远场极化分布;d 偏移量为0.4μm样品的扫描电子显微镜图,比例尺:1μm;e 偏移量为0.4μm样品的角分辨透射光谱;f 非对称辐射强度随偏移量的变化;g 非对称辐射强度随入射角的变化;h 文章封面图

  • 原文来源:https://www.iop.cas.cn/xwzx/kydt/202508/P020250825650208419088.pdf
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  • 《浙江工业大学杨晋涛《AFM》:表面涂层领域新突破!一种可控功能化聚合物表面的通用涂层策略》

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    • 编译者:冯瑞华
    • 发布时间:2020-08-12
    • 背景 无论表面化学或材料特性如何,开发通用稳定的表面涂层都是非常必要但极具挑战的问题。当前,大多数传统表面涂覆方法仅限于特定类型的基材或表面结合力很弱,缺乏适用于任何表面的通用表面涂覆方法。 亮点 浙江工业大学杨晋涛教授和美国阿克伦大学郑洁教授团队发现环氧基团作为一种更牢固稳定的粘合单元原则上可以在存在胺基的情况下附着在任何类型的表面上。因此研究人员提出了一种简单通用的表面涂覆方法,通过一步开环反应将任何刺激响应的甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)基共聚物(由一个环氧基表面粘合部分和一个刺激响应部分组成)附着到任何类型的表面上,GMA基共聚物不仅牢固地粘附在不同的基材上,而且具有独特的刺激响应功能,包括细菌杀灭效率,热、pH和盐响应性细菌释放效率,可调荧光辐射和高毒性Hg2+离子检测等功能。该涂覆方法还与GMA基共聚物的定向季铵化兼容,能进一步改善表面粘合和功能性。 与其他由自粘聚多巴胺、主客体分子相互作用和金属配位作用控制的物理涂层方法不同,GMA基共聚物涂层表现出超物理化学稳定性,可以抵抗剥离力、紫外线辐射甚至大多数有机溶剂的侵蚀。这项工作提供了一种将任何种类的功能性聚合物附着到任何表面上的涂层策略,对表面工程领域具有很大影响。 制备方法 图1显示了一步通用开环表面涂层的制备方法,即首先将GMA与刺激响应性物质共聚,其中GMA作为表面粘附基元,而刺激响应性物质充当表面功能单元。其次,共聚的GMA残基的环氧基通过亲核攻击诱导的开环反应与胺化底物的胺基相互作用,将GMA基共聚物锚定在任何胺化基材上,构成独特和稳定的涂层。研究人员合成了7种不同的GMA基刺激响应性共聚物,包括盐响应性的poly(GMA-co-DVBAPS)、pH响应性的poly(GMA-co-DMAEMA)、热响应性的poly(GMA-co-NIPAM)、抗菌剂poly(GMA-co-METAC)和荧光响应性的poly(GMAco-PyMA)、poly(GMA-co-NDBCB)、poly(GMA-co-SPMA)。 图1.功能性GMA基共聚物的合成 共聚物涂层的表征 GMA基共聚物的结构组成由图2中的1H-NMR光谱证实,所有聚合物涂层在2.7-3.5 ppm处均显示出对称的化学位移,对应于环氧基的亚甲基质子。 通常表面改性首先改变表面润湿性。如图2所示,将七种基于GMA的聚合物涂覆到胺改性的硅基材上,胺基与环氧基相互作用,接触角结果表明材料的表面润湿性皆发生变化。原子力显微镜图像证实,poly(GMA-co-METAC)涂层完全覆盖了硅基板,并很大程度地保留了表面连续性。上述结果表明该方法能够将GMA基共聚物连接到任何均一光滑的胺改性表面上。 图2.GMA基共聚物涂层的表面和成分表征 聚合物涂层的刺激响应性 研究人员测试了不同的刺激响应性聚合物涂层的独特功能。如图3所示,poly(GMA-co-METAC)涂层具有优异的细菌杀灭性能,能杀灭8.9%-95.1%的大肠杆菌和20%-94.8%的金黄色葡萄球菌。这归因于季铵基团的接触杀灭能力,可中断细菌的代谢。 盐响应性的poly(GMA-co-DVBAPS)、pH响应性的poly(GMA-co-DMAEMA)、热响应性的poly(GMA-co-NIPAM)均具有优异的细菌释放功能。大肠杆菌的释放率依次为91.1%、98.8%和87.4%,金黄色葡萄球菌的释放率依次为93.5%、92.1%和93.2%。这种细菌释放性能主要源于聚合物涂层的刺激诱导相变。 poly(GMA-co-SPMA)、poly(GMA-co-NDBCB)、poly(GMAco-PyMA) 聚合物涂层在365nm紫外光的激发下可以直接可视化,分别发出强烈的红色、绿色和蓝色,每个涂层在550-600、450-600和380-400nm处也显示出明显的强荧光带。特别地,poly(GMA-co-NDBCB)涂层在存在Hg2+离子的情况下,可以迅速将绿色发光切换为蓝色发光,具有传感能力。 图3.不同GMA基共聚物的不同功能 通用表面粘接性 本研究设计的另一个特点是能实现GMA基共聚物在任何表面上的粘接。如图4所示,通过非常简单的浸渍操作,就可以在不同类型的固体基材上涂覆GMA基共聚物。 图4.GMA基共聚物在不同基材上的粘附性 聚合物涂层的抗菌应用 研究人员通过对GMA基聚合物涂层进行季铵化修饰来改善GMA基涂层聚合物的细菌杀灭和释放特性。以改性的poly(GMA-co-DVBAPS)为例,实验表明这种季铵化修饰不会影响盐响应性能段,其中含有季铵基团的QGMA可以作为细菌杀灭剂。进一步将这种改性的poly(QGMA-co-DVBAPS)涂在不同基材上,发现三种新型涂层表现出相似的细菌释放特性和更高的杀菌效率。这表明,细菌杀灭效率与季铵化程度高度相关,而盐响应性细菌释放特性不受该季铵化过程的影响,同时季铵化过程也取决于底物锚固共聚物的密度。 图5.GMA基聚合物的季铵化改性及抗菌性能 在这篇文章中,研究人员提出了一种通用而简单的涂覆方法,通过一步式开环反应,可在不同基材上实现不同刺激响应性GMA基共聚物的牢固通用粘合。粘附在基材上的GMA基共聚物涂层具有强大的粘合性能和独特的刺激响应功能,包括>95%的细菌杀灭效率,≥96%的热、pH和盐响应性细菌释放效率,可调荧光辐射和高毒性Hg2+离子的离子响应检测功能,这对各种表面涂层和工程应用都将产生新的影响。 原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202004633
  • 《探索 | 利用非线性介电超表面实现对光的非对称控制》

    • 来源专题:光电情报网信息监测服务平台
    • 编译者:husisi
    • 发布时间:2022-07-04
    • 澳大利亚国立大学与德国、新加坡的联合研究团队近日成功实现利用纳米结构的介电超表面来控制光的传输,能够通过从正面或背面照射超表面来生成不同的图像。研究人员表示,他们的研究依赖于红外光到光辐射的非线性转换,有望通过光学器件达到与集成电子芯片相同的效果。 尽管光的非对称控制已经在电子通信和高功率激光等领域实现了应用,但其工作设备光隔离器体积较大且价格昂贵。虽然通过与光子芯片上的波导耦合的微谐振器也可以减小光的非对称控制所需的器件尺寸。然而,即使是后者也要依赖于比入射光波长大好几倍的微结构,这对于光学器件的集成是个很大的挑战。 在最新的研究中,团队展示了如何使用嵌入玻璃中的亚波长尺度介电圆柱形谐振器的平面阵列来实现对光的非对称控制。每个圆柱体的直径只有几百纳米,由非晶硅和氮化硅两个不同材料组成。这两种材料之间的折射率差异以及谐振器的尺寸决定了入射光如何被操纵。 当器件被共振波长的光照射时,纳米柱的光学响应主要由电偶极子和磁偶极子(高阶多极子的贡献相对较小)支配。这导致了一个非常简单的结果——当照明来自正面时,磁偶极子被增强而电偶极子被抑制。当光线从后面射进来时,这两种反应恰好相反。 图1 研究人员设计了一种纳米结构的介电超表面来控制光的传输,从正面能够看到一个图像,背面能够看到另一个图像 为了利用这种不对称性进行光传输,研究人员用红外波长的强激光照射该结构,并利用三次谐波(一个非线性过程,光束中的三个光子组合在一起,产生一个频率为原频率三倍的单个光子)产生可见光。在这一过程中,由于磁偶极子效率远高于电偶极子,因此当红外输入为正向时,能够实现更亮的可见光输出。 在实验过程中,研究人员使用了电子束光刻制造平面阵列。他们用波长大约 1475 nm 的强光照射一个直径超过 200 nm均匀的圆柱阵列,证实了前向的可见光输出比后向的要大很多倍。相反,当用强度相比较低的光照射相同的材料,由于无法引发非线性响应,这种反差几乎完全消失。 随后,研究人员着手设计了一系列结构更为复杂的超表面,其中包括四种纳米圆柱的不同排列。为了便于制造,这四种纳米圆柱都具有相同厚度的硅和氮化硅层。但是它们形状不同:其中三种是不同大小的椭圆横截面,另一种是圆形横截面。这就产生了四种截然不同的互补输出——一种只在正向传输可见辐射,一种只在反向传输,一种在两个方向上的传输几乎相等,而另一种(圆形截面)在两个方向上都不传输。 Kivshar 及其同事利用这些纳米圆柱制造了三个超表面,这些超表面生成了越来越复杂且独特的图像。第一种仅使用两种类型的圆柱体,当从前面照射时,显示一个黑色圆圈中的明亮正方形;当从后面照射时,显示一个明亮圆圈中的黑色正方形。第二种显示了明暗条纹或棋盘图案。而最后一种显示了澳大利亚的轮廓或悉尼歌剧院的风格化版本。同样,超表面显示何种图案都取决于照明的方向。 图2 研究团队使用四种不同形状的介电纳米圆柱体制造超表面,从正面和背面观察时会产生不同的图像。左:由一组四个谐振器组装而成的超表面布局的电子显微镜图像。右:实验设计(左栏)和相应的结果(右栏)。 研究人员认为,他们的发现“为超越线性光学限制的新型纳米光子元件铺平了道路。”他们意图对幅度、相位和偏振等多个电磁参数进行非对称控制,从而使其产生非对称的纠缠光子态,这有望在纳米级片上实现类似于电子二极管的光子器件,即光学隔离器。 然而,要想实现这个目标,仍旧有许多障碍需要解决。除了重新设计谐振器以消除图像中不必要的串扰外,超表面的效率还需要提高。实验表明,这些设备能传输的功率比他们计算预期要少一个数量级,大约只有输入激光的百万分之一。要想解决该问题,其中一个选择是完全取消波长转换并采用所谓的非线性自作用。因此,研究团队将目光转向了德国帕德博恩大学的Sergey Kruk 所描述的“几种有前途的材料”。