9月2日,哥伦比亚大学在《Nature Communications》上发表题为“Mixed-valence state in the dilute-impurity regime of La-substituted SmB6”的论文,探索稀土化合物中的混合价态行为:La替代SmB6的新发现。
在现代物理学中,稀土化合物因其独特的电子结构和丰富的物理性质而备受关注。特别是f电子系统中的混合价态(Mixed-Valence,
MV)行为,一直是研究的热点。混合价态指的是同一元素在同一化合物中以两种或多种氧化态存在的现象,这种现象在理论和实验上都极具挑战性。尽管已有大量研究,但混合价态出现的具体条件和极限仍然是一个未解之谜。本研究以SmB6为模型系统,探讨在La替代Sm的情况下,混合价态的演变及其对宏观性质的影响。
本研究通过结合角分辨光电子能谱(ARPES)和X射线吸收光谱(XAS),追踪了SmxLa1-xB6系列中Sm平均价态vSm的演变。研究发现,随着三价La离子替代Sm离子,价态波动线性下降,直至x = 0.2时几乎完全抑制,此时vSm ~
2。令人惊讶的是,当进一步减少x时,vSm出现重新增加的趋势,接近稀释杂质极限下的vimp ~ 2.35。这种行为不仅偏离了vSm在整个系列中的单调演变,也与x → 0时vSm收敛到整数值的预期不符。ARPES和XAS的结果,以及一个现象学模型的补充,展示了SmxLa1-xB6系列中混合价态特征的非传统演变。
本研究的创新之处在于揭示了在稀释至中等杂质范围内,混合价态行为的非单调演变,这为混合价态概念的理论和实验研究开辟了新的道路。此外,这一发现对于理解稀土化合物在不同杂质浓度下的宏观性质具有重要意义,可能为未来的材料设计和应用提供新的视角。通过深入探讨混合价态的本质及其对材料性质的影响,本研究不仅增进了我们对f电子系统中混合价态行为的理解,也为相关领域的进一步研究提供了宝贵的实验数据和理论依据。