锂硫电池是极富潜力的下一代高能电池系统,其理论能量密度可达2600 Wh kg-1,是锂离子电池理论能量密度的3-5倍。然而金属锂负极容易形成枝晶带来安全隐患,此外金属锂的高活性、易燃等特点为锂硫电池带来了严重的安全隐患,从而使锂硫电池实用化困难重重。德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram教授带领的研究团队研发了一种以硫化锂(Li2S)为正极、以铜箔(Cu)为负极的新结构体系的锂硫电池,有效地克服了锂的非均匀沉积、抑制了锂枝晶的形成,从而显著增强电池性能和循环稳定性。为了改善电极的导电性,研究人员将多壁碳纳米管(MWCNT)与Li2S纳米颗正极粒进行复合。扫描电镜测试结果显示,Li2S纳米颗均匀分散在多壁碳纳米管组成的三维网络,这有利于为电子传输提供快速通道,同时大量的孔隙能够让电解质与电极进行充分接触,让活性材料更多地参与电化学反应,有助于电池性能的提升。随后研究人员将其作为正极分别与传统的Li负极、 以及无负极Cu箔组装成完整的电池(分别标记为Li || Li2S和Cu || Li2S)进行对比研究,结果显示在C/10倍率下,两种电池的初始放电比容量相近,采用传统LiF负极的Li || Li2S电池经过50次循环后,电池容量出现大幅衰减几近于零,平均库伦效率不到50%;相反,采用无负极Cu箔Cu || Li2S则展现出极其优异的循环稳定性,经过100次循环次数后仍可保持初始容量的50%以上,且平均库伦效率高达97%。为了探究两种结构电池性能差异的缘由,研究人员对电池充放电中间产物进行了一系列测试,发现Li || Li2S放电产物是不可逆的多硫聚物,且电极表面出现了大量凹凸不平的Li枝晶,堵塞了电极孔洞,同时消耗Li电极活性物质,导致电池性能衰退;而Cu || Li2S电池放电中间产物是高度可逆的过硫化锂(Li2S2)和Li2S,抑制了Li枝晶和多硫聚物穿梭,因此Cu || Li2S电池具备了更加优异的循环稳定性和寿命。该项研究制备新型的Li2S正极以替代传统的S正极,在此基础上构建了全新结构的Cu || Li2S电池,有效地抑制了锂枝晶的形成,克服了多硫聚物穿梭效应,从而增强了电池性能和循环寿命。为设计和开发高性能的锂硫电池提供了新的路径。相关研究工作发表在《Advanced Energy Materials》。