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《大连化物所开发出新型非铅双钙钛矿纳米晶》

  • 来源专题：中国科学院亮点监测
  • 编译者： feifei
  • 发布时间：2019-01-02

  • 近日，中国科学院大连化学物理研究所复杂分子体系反应动力学研究组研究员韩克利团队开发出一种新型非铅双钙钛矿纳米晶，并详细讨论了其激发态载流子动力学机理。该团队研究人员合成出Cs2AgSbX6（X：Br，Cl）双钙钛矿纳米晶，其中，Cs2AgSbBr6纳米晶作为一种新型双钙钛矿属首次报道。该结果表明开发新型双钙钛矿的纳米晶是得到新型材料的有效途径，并对后续开发具有指导作用。科研人员采用飞秒瞬态吸收光谱研究其激发态载流子动力学机理，发现在Ag-Sb双钙钛矿纳米晶中存在强烈的电荷-声子耦合效应，可形成自陷态捕获自由激子。此外，该双钙钛矿纳米晶在多激子相互作用下表现出缓慢的热载流子冷却过程，表明该材料有用于热载流子光电子器件的潜质。

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  • 《新型钙钛矿纳米晶体以塑料“毛发”和二氧化硅为外壳，表现出更强的耐用性》
    • 来源专题：可再生能源
    • 编译者：pengh
    • 发布时间：2019-12-27
    • 钙钛矿纳米晶体有望改善从激光到发光二极管等各种光电设备，但其耐久性问题仍然限制了这种材料的广泛商业用途。 佐治亚理工学院(Georgia Institute of Technology)的研究人员展示了一种旨在解决材料耐久性问题的新方法:将钙钛矿包裹在由塑料和二氧化硅制成的双层保护系统中。 在11月29日发表在《科学进展》(Science Advances)杂志上的一项研究中，研究团队描述了一个多步骤的过程，以生产出在潮湿环境中表现出很强抗降解能力的包覆钙钛矿纳米晶体。 “钙钛矿纳米晶体非常容易降解，尤其是当它们接触到水的时候，”佐治亚理工学院材料科学与工程学院教授林志群说。“这种双壳系统提供了两层保护，同时允许每个纳米晶体保持不同和独立的单元，实现优化光电子应用所需的钙钛矿的最大表面积和其他物理特性。” 钙钛矿这个术语指的是这种材料的晶体结构，通常由三部分组成:两个不同大小的阳离子和一个介于两者之间的阴离子。几十年来，研究人员一直在尝试用各种化学物质来替代这种结构，以获得独特的特性。特别是，钙钛矿含有卤化物化合物，如溴和碘，可以作为光吸收剂和发射器。 在这项研究中,美国空军科学研究办公室的支持下,美国国家科学基金会,美国国防威胁降低机构和能源部,林的小组在卤化最常见的配置,形成从methylammonium,铅和溴化。 他们的过程包括首先在一个单糖分子上生长21个聚合物臂来形成星形塑料分子，作为“纳米反应器”。然后，一旦二氧化硅和钙钛矿纳米晶体的前体化学物质被装载到塑料分子上，几个阶段的化学反应就产生了最终的体系。 星状塑料发挥了纳米反应器的作用后，星状的成分就像头发一样永久地附着在包裹钙钛矿的二氧化硅上。这些毛发充当第一层保护，排斥水，防止纳米晶体聚集。随后的一层硅增加了进一步的保护，如果任何水通过防水的塑料头发。 “在过去五年中，钙钛矿纳米晶体的合成和应用一直是一个快速发展的研究领域，”该论文的合著者、佐治亚理工学院(Georgia Tech)前研究生何艳杰说。“我们的战略，基于一个明智设计的星状塑料作为纳米反应器，在高质量钙钛矿纳米晶体的制造上实现了前所未有的控制，具有复杂的结构，这是传统方法无法达到的。” 为了测试这种材料，研究人员在玻璃基片上覆盖了一层钙钛矿薄膜，并进行了几次应力测试，包括将整个样品浸泡在去离子水中。通过在样品上照射紫外线，他们发现钙钛矿的光致发光特性在30分钟的测试中从未减弱。作为对比，研究人员还将未封装的钙钛矿浸入水中，观察它们的光致发光在几秒钟内消失。 林说，新方法释放了调整双壳纳米晶体表面特性以增强其在更大范围应用中的性能的可能性。 从星形塑料制造新的钙钛矿纳米晶体的过程也是独特的，因为它使用了低毒性的低沸点溶剂。 未来的研究可能集中在开发不同的钙钛矿纳米晶体系统，包括全无机钙钛矿，双钙钛矿和掺杂钙钛矿。 Lin说：“我们认为这种钙钛矿纳米晶体将非常有用，可用于制造用于生物成像，生物传感器，光子传感器和辐射检测以及下一代LED，激光器和闪烁体的耐用光电设备。” “这是因为这些毛状钙钛矿纳米晶体具有独特的优势，包括高缺陷耐受性，较窄的发射带和高闪烁效率。”
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  • 《大连化物所纳米晶三线态能量转移动力学研究取得新进展》
    • 来源专题：中国科学院亮点监测
    • 编译者：yanyf@mail.las.ac.cn
    • 发布时间：2019-03-30
    • 近日，中国科学院大连化学物理研究所光电材料动力学特区研究组研究员吴凯丰团队基于量子限域的CsPbBr3纳米晶与多环芳烃分子构建模型异质结，并结合稳态和飞秒瞬态光谱，揭示了该体系内纳米晶量子限域效应主导的三线态能量转移动力学过程，清晰地展示了转移速率对纳米晶载流子表面概率密度的线性依赖关系。相关成果发表于《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。 　　多环芳烃的三线态敏化在光子上转换和光催化有机合成等领域具有重要应用。光子上转换可减小太阳能转换中的低能光子透过损失，有望使转换效率突破传统的Shockley-Queisser极限。三线态敏化的一般途径为：含重金属的敏化剂分子受光子激发后通过系间窜越产生敏化剂分子的三线态，此三线态再通过能量转移产生多环芳烃的三线态。然而，敏化剂分子的系间窜越会带来较大的能量损失（≥0.5eV），降低上转换过程的有效增益（上转换光子与激发光子的能量差）。近年来，半导体纳米晶作为三线态敏化材料开始受到广泛的关注。与传统的敏化剂分子不同的是，纳米晶具有较弱的电子-空穴交换作用，明态-暗态能量分裂极小（几个meV），所以几乎不存在系间窜越能量损失。因此，纳米晶作为三线态敏化材料可最大化光子上转换过程的有效增益。然而，由于其较大的尺寸和复杂的内部和表面态电子结构，从纳米晶到多环芳烃的三线态能量转移机理可能不同于传统的敏化剂分子，到目前为止文献中都缺乏深入系统的研究。比如，最近的研究大多采用荧光量子产率很低的半导体纳米晶（如CdSe和PbS等）作为敏化材料，且将能量转移速率的影响因素笼统地归因于纳米晶尺寸相关的能量转移驱动力和光谱重叠。 　　吴凯丰研究团队提出，近期在光伏和发光应用领域广受关注的钙钛矿纳米晶也是一类理想的三线态敏化材料，因其具有较高的荧光量子效率（≥60%）和对称的载流子波函数分布，可用于构建模型体系，探索纳米晶三线态能量转移的主要影响因素。光谱动力学研究发现，纳米晶尺寸相关的能量转移驱动力和光谱重叠对转移速率的影响极小；相反，纳米晶的波函数表面分布在三线态能量转移过程中起主导作用，其速率随尺寸相关的载流子表面概率密度（波函数平方）呈线性关系。纳米晶尺寸越小，量子限域效应越强，载流子在纳米晶表面的波函数分布越大，越能有效地与吸附于纳米晶表面的多环芳烃进行波函数交换从而实现三线态能量转移。这与三线态能量转移的Dexter机理是符合的。 　　该研究首次揭示了纳米晶到多环芳烃分子三线态能量转移的核心影响因素，对采用纳米晶吸光材料驱动的光子上转换和光催化反应具有重要指导意义。此外，该研究也表明，虽然在光伏和发光应用领域钙钛矿材料的量子限域效应未受关注，但在三线态敏化等应用领域量子限域对钙钛矿材料是不可或缺的。 　　该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等的资助。
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