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《法国索邦大学报道含原子级分散 Pr3+ 的 Ni/CeO2 双活性位点催化剂用于 CO2 加氢制甲烷》

  • 来源专题：关键原材料知识服务平台
  • 编译者： 费鹏飞
  • 发布时间：2025-06-23

  • 6月11日，法国索邦大学在《Small》上发表题为“The dual-active-site catalysts containing atomically dispersed Pr3+ with Ni/CeO2 for CO2 hydrogenation to methane”的论文，报道含原子级分散 Pr3+ 的 Ni/CeO2双活性位点催化剂用于 CO2 加氢制甲烷。

    热催化转化 CO2制甲烷的技术路线具工业应用潜力。为实现选择性 CO2甲烷化，低温反应条件更有利于抑制CO生成并促进甲烷合成。由于低温环境存在动力学障碍，高甲烷产率难以实现。镍基催化剂凭借成本优势和良好催化活性成为研究热点，然而其在300°C以下通常表现出较差的催化性能。

    研究人员设计了一种在Ni/CeO2催化剂上作为孤立原子均匀分散的Pr3+（Ni-Pr/CeO2），以增强CO2甲烷化的催化活性，在300 °C温度下实现了87%的转化率和接近100%的CH4选择性。相比之下，传统的Ni/CeO2和NiPr/CeO2-imp催化剂表现出较差的转化率和选择性，突显了原子级分散优势的概念验证。通过PXRD、XAS和XPS进行的结构分析证实了Pr3+通过产生缺陷成功地掺入了CeO2晶格。XPS和XAS研究进一步揭示了氧空位的显著增加，这是在较低反应温度下提升催化性能的关键因素。STEM-EDS分析证实了Pr3+（≈7 wt.%）在CeO2上的超分散，确保了高度活性的催化剂表面。H2-TPR和CO2-TPD结果表明，Pr3+掺杂通过降低还原温度和增加碱性位点来增强催化活性。此外，长期稳定性测试表明在40小时内活性没有显著损失，证实了催化剂的稳定性和可回收性。这项工作为Pr3+改性的Ni/CeO2催化剂的结构-活性关系提供了关键见解，强调了氧空位在优化CO2加氢效率中的作用。

  • 原文来源：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202504707
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