6月11日,北京大学在《Nature Communications》上发表题为“Lanthanide-regulating
Ru-O covalency optimizes acidic oxygen evolution electrocatalysis”的论文,报道镧系元素调节Ru-O共价键增强酸性OER。
人们希望通过精确调节RuOx催化剂的Ru-O共价性增强质子交换膜燃料电池的RuOx催化剂稳定性。含有d轨道电子的过渡金属以掺杂或者合金的方式与RuOx结合有可能影响RuOx的原子配位环境,这导致如何精确和连续调节Ru-O的共价键非常困难。
有鉴于此,北京大学科研人员报道镧系金属掺杂能够通过5s/5p轨道的屏蔽效应,逐步调节电子结构,从而连续的调节Ru-O共价键,从而显著改善RuOx的稳定性。
理论计算结果验证说明Ln-RuOx的变化改变逐步调节电子结构,因此连续控制Ru-O化学键的共价性,并且催化剂的耐久性随着Ru-O的共价性呈现火山型变化规律。
研究结果显示,在各种Ln-RuOx中,Er-RuOx是最好的催化剂,稳定性比RuO2提高35.5倍,而且Er-RuOx构筑器件达到3 A cm-2电流密度所需的电压仅为1.837 V,而且在500 mA cm-2电流密度运行100 h的过程,性能的衰减仅为37 μV h-1