《铈掺杂LaCoO3钙钛矿纳米颗粒的催化性能》

  • 来源专题:纳米科技
  • 编译者: 郭文姣
  • 发布时间:2020-09-15
  • 自然于2020年9月14日发布关于“铈掺杂LaCoO3钙钛矿纳米颗粒的催化性能”的文章,文章指出采用溶胶-凝胶法制备了一系列具有菱形相的La1-xCexCoO3钙钛矿纳米颗粒。x射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM),电子衍射能谱(EDS)、热重分析(TGA)、紫外可见光谱、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮吸附/解吸等温线,温度程序还原/氧化(TPR /传真照片)、x射线光电子能谱(XPS)技术是利用检查阶段材料的纯度和化学成分。适当的Ce离子掺杂量在LaCoO3基体中降低了键角,从而扭曲了几何结构,产生了氧空位,从而提供了快速的电子输运。H2-TPR、O2-TPD和XPS研究表明,钙钛矿的还原性和表面吸附氧空位得到了进一步改善。此外,研究了制备的钙钛矿对苄醇的氧化,考察了铈的掺杂对材料催化性能的影响。以超纯分子氧为氧化剂,在常压液体介质中进行了反应动力学研究,重点研究了对苯甲醛的转化和选择性。在最佳反应条件下,5% Ce掺杂的LaCoO3催化剂比其他催化剂的催化活性(> 35%)和>选择性都提高了99%。值得注意的是,经过四次循环后,催化剂的活性稳定。

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    • 编译者:冯瑞华
    • 发布时间:2018-07-13
    • 近年来,过渡金属氧化物、钙钛矿氧化物和层状双氢氧化物作为碱性电解质中的OER催化剂已进行了广泛研究,而过渡金属磷化物、硫化物和碳化物在酸性电解质中具有优越的HER性能。尽管如此,由于pH范围不匹配,将上述OER和HER催化剂集成于同一电解池中以实现全分解水是具有挑战性的。因此,研发用于OER和HER的高性能双功能电催化剂非常必要。 纳米结构过渡金属(化合物)/氮掺杂碳纳米材料(M/N/C)由于其低成本、高丰度、高效和稳定的催化性能,是一种前景良好的催化剂,在电化学催化领域引起了相当大的关注,但能催化全水分解的材料鲜见报道。另外,对于新型电化学催化剂体系,还需要清楚地了解材料中活性位点的结构。 成果简介 近日,中国科学技术大学俞书宏教授、梁海伟教授(共同通讯作者)等使用廉价的水热碳质纳米纤维、吡咯和NiCl2作为前驱体制备了Ni-N共掺杂碳纳米纤维负载部分氧化的Ni纳米颗粒(PO-Ni/Ni-N-CNFs)的纳米复合电催化剂,并在Nano Energy上发表了题为“Partially oxidized Ni nanoparticles supported on Ni-N co-doped carbon nanofibers as bifunctional electrocatalysts for overall water splitting”的研究论文。得益于有效的活性中心、介孔结构和相互连接的一维纳米纤维网络,所得纳米复合电催化剂在碱性介质中对HER和OER均表现出优异的催化活性和持久性。 此外,将PO-Ni/Ni-N-CNFs作为双功能催化剂实际应用于分解水,在1.69V的电压下达到了10mA·cm-2的电流密度。 综上所述,PO-Ni/Ni-N-CNFs复合材料的优异性能应归因于以下三个重要方面的协同控制。首先,催化剂中存有三类内在活性位点,包括暴露的PO-Ni、Ni@C和Ni-Nx,可以有效催化HER和OER。尽管已证实暴露的PO-Ni结构是主要的活性位点,但Ni@C和Ni-Nx也为PO-Ni/Ni-N-CNFs催化剂提供了部分活性。其次,PO-Ni/Ni-N-CNFs具有较高的比表面积(241.0 m2·g-1),介孔结构和较大的总孔体积(0.21 cm3·g-1),有利于上述活性位点的暴露以及电催化相关物种的快速传输。最后,高度石墨化的CNF网络结构不仅有利于电子快速传递,而且还提高了其催化稳定性。当用作全分解水催化剂时,PO-Ni/Ni-N-CNFs能够在碱性电解池、1.69 V电压下达到10 mA·cm-2的电流密度,同时具有出色的耐久性。理解催化剂中的主要活性位点将为开发用于电解水以及其它电催化过程的高性能双功能催化剂提供更多机遇。 文献链接: Partially oxidized Ni nanoparticles supported on Ni-N co-doped carbon nanofibers as bifunctional electrocatalysts for overall water splitting (Nano Energy, 2018, DOI: 10.1016/j.nanoen.2018.06.071)
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    • 来源专题:纳米科技
    • 编译者:郭文姣
    • 发布时间:2020-06-28
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