包括耶鲁大学和美国能源部布鲁克海文国家实验室在内的国际科学家团队已经开发出了一种新的催化剂来打破碳氟键，这是已知最强的化学键之一。这一发现发表在9月10日的《ACS催化》杂志上，是环境修复和化学合成方面的一个突破。
“我们的目标是开发一种能够降解多氟烷基物质(PFAS)的技术，这是当今最具挑战性的污染物修复问题之一，”耶鲁大学化学与环境工程系教授金俊宏(Jaehong Kim)说。“从北极生物区到人体，PFAS在世界各地都被广泛检测到，在许多地区，受污染地下水的浓度明显超过了监管限制。目前，还没有节能的方法来消除这些污染物。我们与布鲁克海文实验室的合作旨在利用单原子催化剂的独特性能来解决这个问题。
合成更小、更高效的催化剂
为了优化催化剂的效率，科学家们把它们分解成更小的部分，一直到纳米材料。最近，科学家们已经开始将催化剂进一步分解，从纳米级到单个原子。
布鲁克海文的科学家Eli Stavitski说:“催化剂唯一的活性部分是它的表面。”“所以，如果你把催化剂分解成小块，你就增加了它的表面积，暴露了更多催化剂的活性特性。”而且，当你把催化剂分解到10纳米以下时，它们的电子性能会发生戏剧性的变化。它们突然变得非常活跃。最终，你要进入下一步，把催化剂分解成单个原子。
挑战在于单个原子的行为与更大的催化剂不同;它们不喜欢独自站着，而且会引起不必要的副作用。为了有效地使用单原子催化剂，科学家必须确定一种强的、活性的金属和稳定的、互补的环境的完美结合。
现在，研究人员已经确定铂的单个原子是一种有效的催化剂，可以打破碳氟键。铂是一种特别坚固的金属，它能够将氢气分解成单个氢原子——这是打破碳氟键的关键一步。
“我们耶鲁大学的团队最近开发了一种易于扩展的方法，可以通过两个简单的步骤合成单原子催化剂，”Kim说。“首先，我们将金属固定在支撑材料上，然后在温和的UV-C照射下将金属光还原成单个原子。利用这种方法，我们的团队已经合成了一系列单原子催化剂，包括各种金属(铂、钯和钴)和载体(碳化硅、氮化碳和二氧化钛)，用于多种催化反应。在这项研究中，我们发现单一的铂原子被加载到碳化硅上，在催化碳氟键的裂解和分解像PFAS这样的污染物方面非常有效。
成像单个原子
为了观察他们的新催化剂并评估其性能，科学家们来到了位于布鲁克海文实验室(功能纳米材料中心(CFN)和国家同步加速器光源II (nsl -II)的能源部科学用户设施办公室。世界一流的工具在每个设施提供免费技术，以看到这个难以置信的小催化剂。
扫描透射电镜图像
点击图片下载高清版本。扫描透射电子显微镜图像显示了均匀分散的单个铂原子(用白色箭头表示)在碳化硅支架上。ACS催化。
在CFN，科学家们使用先进的透射电子显微镜(TEM)近距离观察铂原子。通过扫描样品上方的电子探针，科学家们能够在碳化硅支架上观察到分离的铂原子。
“这项研究为揭示多模态表征如何有助于理解单个原子催化剂的基本反应机制提供了一个黄金标准，”霍林欣说。
与CFN能够提供的更小、更集中的催化剂视图相比，nsl - ii使研究人员能够更广泛地了解催化剂及其周围环境。
“我们在NSLS-II有一种技术，叫做x射线吸收光谱，它对催化剂的状态和周围环境具有独特的敏感性，”斯塔夫茨基说。
通过将nls - ii的超右旋x光照射到催化剂上，并使用ISS观察光如何与样品及其环境相互作用，科学家们能够“看到”这种单原子催化剂是如何构建的。
国际空间站的这项研究是nsl - ii与耶鲁大学战略合作伙伴关系的一部分，展示了大学和产业界如何与布鲁克海文实验室合作，解决他们的研究难题。
“我们正在寻求一些战略伙伴关系，以加强我们与附近机构的联系，并利用美国东北部巨大的智力和专业知识nsl - ii科学部副主任沈群说。在这方面，耶鲁大学的教师团体就是一个很好的例子。我们很高兴看到这开始结出果实。
Kim, Stavitski和Huolin正在继续合作，将单原子催化剂应用于各种环境挑战，包括PFAS。
这项研究部分是由国家科学基金会通过纳米技术支持水处理的纳米系统工程研究中心(纽特)、中国奖学金委员会和瑞士国家科学基金会资助的。nsl - ii和CFN的操作由美国能源部科学办公室支持。
——文章发布于2018年10月2日
