近日，美国国家标准与技术研究院（NIST）发现材料的非线性响应是光与物质相互作用中越来越重要的一个方面，在高度吸收材料中测量的研究可能会具有挑战性。研究人员在这里介绍了一种干涉技术，它仅通过反射率就能直接测量块状介质中的非线性复介电常数。研究人员通过测量硅块中可见波长范围内复介电函数（n , k）的时间依赖变化，展示了泵浦-探测超连续谱（SC）光谱干涉测量在反射中的实用性。由于近红外泵浦脉冲引起的反射SC中的瞬态相位移动使研究人员能够跟踪k的修改，而n的变化则从反射SC探测振幅的瞬态波动中得出。超快响应归因于有效的双光子吸收（β）和克尔（n2）系数。当双光子能量通过硅的直接带隙（E1 = 3.4eV）调整时，研究人员首次观测到强烈的双光子吸收的开始。这种技术允许在吸收材料表面进行χ(3)非线性响应的直接光谱测量。
研究人员展示了通过相敏泵浦-探测反射光谱法可以测量高度吸收块状介质中的复非线性磁化率。希望新的测量方法能激发对硅中直接双光子吸收的理论工作。相敏泵浦-探测反射的一个重要优点是其能够在具有小斑点尺寸的表面上测量绝对非线性。这可以用来表征小样品，如剥离的片状物和空间不均匀的材料。研究人员强调，这种技术不仅限于 n?k 的材料；使用方程（3）只需要知道 ? 。这里展示的技术对于表征非线性响应具有重要意义。在透射几何中，从测量的相位移动到折射率的变化需要知道样品内的有效作用长度。在反射率测量中，从测量到非线性变化的复折射率所需的只是线性复折射率，这可以通过椭偏光度测量法轻松找到。此外，研究人员的分析不依赖于样品中传播的3D光束轮廓的任何假设，只依赖于单个平面（样品表面）的辐照度轮廓。在Z轴扫描中，时空辐照度轮廓可能难以表征，从而导致系统误差。因此，如果相敏泵浦-探测反射测量法的灵敏度可以进一步提高的话，那么它可能对透明样品也同样有效。
最后，这些关于硅表面非线性响应的结果将支持未来在硅基底上的透明薄膜的光学非线性测量工作。这些薄膜构成了许多集成光学平台的基础，这种技术，结合对硅表面非线性响应的精确辨识，可以被适应用来表征薄膜材料的光学非线性响应。
相关研究成果发表在《Optica》期刊中（https://doi.org/10.1364/OPTICA.530147）。
