【引言】
Si由于其高理论比容量高、含量丰富、成本低，作为商用锂离子电池（LIBs）石墨负极的替代品引起了广泛的关注。然而在锂化/去锂化期间剧烈的体积变化。这将会导致Si粉碎，SEI不稳定以及活性物质的脱落，这严重限制了Si基材料的进一步应用。已经尝试了各种策略来解决上述问题。Si/C复合材料增强了整体导电性; 然而，碳基质的界面结合能弱和机械强度低不能适应长循环期间的体积膨胀。在Si/C复合材料中构造结构缓冲层被认为是解决这种困境的可能方案。通常选择氧化硅作为缓冲材料，因为它们的体积变化小，然而，其首次库伦效率低是一个关键问题。最近，开发了氮化硅作为氧化硅的替代材料。 与SiOx不同，这种类型的材料在循环期间没有表现出额外的副反应使得ICE变低。在氮化硅中，Si3N4具有优异的结构性能，强度超过1.1GPa，韧性超 7.0MPa m1/2。因此，将Si3N4充当Si和C之间的中间结构缓冲层以提高Si基负材料是一种非常有前景的策略。
【成果简介】
近日，清华大学魏飞教授（通讯作者）通过直接表面氮化工艺，然后进行化学气相沉积（CVD）碳生长，制备了由Si，Si3N4和高石墨化碳组成的蛋状结构复合材料(Si@Si3N4@C)。所提出的技术的关键特征如下：首先，与前一种方法不同，首先采用直接表面氮化来引入结晶致密的Si3N4层，然后进行CVD工艺以涂覆高质量的碳层。两步气固反应可以避免液体体系中表面积增加的问题。此外，具有高强度和韧性的Si3N4层充当缓冲层以有效地缓解体积变化，从而保持结构稳定性，并且高质量的碳层改善了整体导电性。研究了Si3N4层对促进Li扩散的影响，并提出了可能的原因。蛋状结构复合阳极具有高容量，优异的循环稳定性和倍率性能和高初始库伦效率。相关研究成果“Si@Si3N4@C composite with egg-like structure as high-performance anode material for lithium ion batteries”为题发表在Energy Storage Materials上。
