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《半导体所等在手性分子产生自旋极化研究中取得新进展》

  • 来源专题：光电情报网信息监测服务平台
  • 编译者： husisi
  • 发布时间：2023-09-01

  • 利用手性与自旋极化的相互转换产生自旋流是近年来自旋电子学领域的研究热点，相关现象被称之为“手性诱导自旋选择性”（Chirality-Induced Spin Selectivity, CISS）。CISS在自旋电子学器件中具有潜在的应用价值和丰富的物理内涵，但是手性与自旋极化相互转换的微观机理一直是激烈争论的科学问题。

    佛罗里达州立大学熊鹏教授团队与中国科学院半导体研究所赵建华研究员团队合作，以“磁性半导体/手性分子/非磁性金属”为核心构建自旋阀器件（图1），系统研究了具有不同自旋轨道耦合强度的金属电极对器件磁电导的影响，揭示了手性与电子自旋极化的转换机理。具体而言，当非磁性金属为具有强自旋轨道相互作用的Au电极时，能观察到显著的类自旋阀信号；而当非磁性金属为Al电极时，类自旋阀信号则减小了约一个数量级（图2）。魏茨曼科学研究所颜丙海教授从理论上指出，手性分子的结构不对称性使得电子产生轨道极化，而具有强自旋轨道耦合的非磁性金属电极进一步将电子的轨道极化转换为电子的自旋极化。在此基础上，该合作团队发展出一个势垒可调的隧穿模型，很好地对实验数据进行了定量解释。

    值得指出的是，高质量的磁性半导体(Ga,Mn)As薄膜在这项工作中发挥了关键作用。实际上，前期的类似工作未能给出令人信服的实验数据，其主要原因在于自组装的手性分子隧穿势垒层不可避免地存在孔洞等缺陷，从而导致“磁性金属/手性分子/金属”自旋阀器件短路失效。而在分子和金属电极间加一层薄的氧化绝缘层的方法又会增加器件本身的复杂性。将磁性金属换成磁性半导体(Ga,Mn)As，由于金属/半导体肖特基势垒的存在，上述问题得到了有效解决。此外，(Ga,Mn)As可以通过应变将其调控为垂直各向异性材料，为观测到清晰可靠的自旋阀信号提供了保障。

    图1 (a) 手性分子产生电子自旋极化的机理示意图。(b,c) 垂直自旋阀的器件结构示意图和扫描电镜图

    图2 非磁性金属为 (a) Au和 (b) Al 对应的类自旋阀信号

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    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
    • 发布时间：2017-12-20
    • 有一种元素，以单质分子形式构成了大气体积的 21% 、以化合物形式构成了地壳总质量的 48.6% ，这就是氧。因其活泼的化学性质及其较大的电负性，成就了自然界物种的多样性。自 1777 年由拉瓦锡发现以来，氧元素一直都是化学家的宠儿。如今在新兴的半导体 SERS 领域，它的重要性再一次被体现。 　　自上世纪 70 年代表面增强拉曼光谱（ SERS ）面世后，贵金属基底的引入将拉曼检测灵敏度提升了百万倍，克服了传统拉曼光谱与生俱来的信号微弱等缺点，使得拉曼检测在食品安全、环境监测、生命科学等领域得到广泛应用，并迅速成长为最为灵敏的表面物种现场谱学检测技术之一。然而，人们欣喜的同时却遗憾地发现， SERS 仅在金、银、铜等贵金属的粗糙表面才具有高活性，即需依赖贵金属表面电磁增强的 “ 热点 ” 效应，基底的选择十分有限；且实际应用中这种精细调制的材料结构易受环境因素干扰，稳定性差强人意。事实上，探索新型、高性能的非金属基底一直是 SERS 技术中最重要的研究方向之一。尤其近年来半导体化合物被证实具有 SERS 活性，其丰富的种类与化学组成引起人们极大的兴趣，但此类化合物作为 SERS 基底普遍较低的增强因子似乎成为难以突破的科研瓶颈。我们知道，基底材料所表现出的 SERS 性能来源于探针分子与其表面的相互作用，包括电磁增强（ EM ）与化学增强（ CM ）两种方式。通常认为金属材料中以电磁增强为主，而半导体化合物表面化学增强则起决定作用。正因为机制不同，半导体材料用作 SERS 基底的设计应遵循完全不同于现有的贵金属材料的研究理念。 　　最近，中国科学院苏州纳米所赵志刚研究员团队成功地发现了氧分子可以作为开启半导体化合物 SERS 性能宝藏的钥匙，即利用化合物化学组成可调的特点，巧妙地通过氧元素调控过渡金属化合物的化学计量组成或表面晶格氧浓度，来增强非（弱） SERS 活性材料表面物种的信号。 　　在此学术思想指导下，该研究团队首先选择自身富氧缺陷的 W 18 O 49 海胆状纳米粒子作为 SERS 基底，成功获得了高灵敏度和低探测极限的优异 SERS 性能。这种首次作为 SERS 基底的半导体材料对 R6G 分子的检测极限可低至 10 -7 M ，通过还原气氛（ H 2 、 Ar ）处理的方法进一步改变 W 18 O 49 的表面氧缺陷浓度，成功地将材料的 SERS 增强因子提升至 3.4 × 10 5 ，是现已报道的性能最为优秀的半导体 SERS 基底材料之一，并已接近无 “ 热点 ” 的贵金属材料。相比之下，化学计量比 WO 3 几乎没有 SERS 活性，这说明氧缺陷对于半导体氧化物的 SERS 性能有着至关重要的作用。 　　既然从晶格中拖出氧对材料 SERS 如此重要，那么反过来向晶格中插入氧又将如何？带着这个疑问，赵志刚研究员团队选择了硫化钼（ MoS 2 ）这种本身 SERS 性能微弱的硫族半导体材料，通过取代和氧化两种方式方便地实现其晶格中氧的插入。结果证实，适量的氧插入可使硫化钼的 SERS 活性提升 100,000 倍，但过量的氧掺杂会导致 SERS 活性大幅下降。此外，通过这种氧插入方法，硒化钨、硫化钨、硒化钼等多种化合物的 SERS 性能均可获得大幅增强，也就是说这种晶格氧调控的手段在提升半导体 SERS 性能方面颇具普适性潜力。 　　至此，晶格中的 “ 氧缺陷 ” 与 “ 插入氧 ” 对半导体 SERS 的增强作用已被统一，而理论计算结果更是指向了同一结论。该团队研究人员将化学增强的理论模型应用于半导体 - 有机分子体系，发现半导体材料晶格氧的增减可作为调控其能级结构的有效手段；其中 “ 氧缺陷 ” 会引入深能级作为电子跃迁的 “ 弹跳板 ” ，而 “ 插入氧 ” 将直接增加带边附近的电子态并伴随着禁带变窄；这些都将显著增加激光激发下半导体中电子跃迁的可能，并进一步通过振动耦合（ Vibronic Coupling ）作用于半导体 - 有机分子之间的电荷跃迁（ Charge Transfer ），影响基底表面所吸附有机分子的极化张力，从而增强其拉曼光谱响应。 　　以上工作证实了恰当地调制半导体化合物中的晶格氧，可作为显著提升其 SERS 性能的一种有效手段，突破常规 SERS 技术中贵金属基底的局限性，进一步拓宽半导体化合物作为基底材料在 SERS 检测中的应用范畴。系列研究成果相继以 “Noble metal-comparable SERS enhancement from semiconducting metal oxides by making oxygen vacancies” 与 “Semiconductor SERS enhancement enabled by oxygen incorporation” 为题于 2015 年 7 月 17 日、 2017 年 12 月 8 日在 Nature Communications 在线发表。 ( DOI:10.1038/ncomms8800& DOI: 10.1038/s41467-017-02166-z) 　　研究工作得到国家自然科学基金 (51372266, 51572286, 21503266, 51772319, 51772320) 、 江苏省相关人才计划 (BK20160011) 、 中国科学院青年创新促进会 等的资助和支持。
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  • 《半导体所二维半导体的磁性掺杂研究取得进展》
    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：姜山
    • 发布时间：2017-12-21
    • 近年来，二维范德华材料例如石墨烯、二硫化钼等由于其独特的结构、物理特性和光电性能而被广泛研究。在二维材料的研究领域中，磁性二维材料具有更丰富的物理图像，并在未来的自旋电子学中有重要的潜在应用，越来越受到人们的关注。掺杂是实现二维半导体能带工程的重要手段，如果在二维半导体材料中掺杂磁性原子，则这些材料可能在保持原有半导体光电特性的同时具有磁性。近日，中国科学院半导体研究所半导体超晶格国家重点实验研究员魏钟鸣、李京波带领的科研团队，在铁掺杂二维硫化锡（Fe-SnS2）晶体的光、电和磁性研究方面取得新进展。 　　硫化锡（SnS2）是一种光电性能优异的二维范德华半导体材料，也是目前报道的光电响应时间最快的二维半导体材料之一。该材料无毒、环境友好，含量较丰富而且易于制备。该研究团队通过用传统的化学气相输运法摸索生长条件，获得不同掺杂浓度的高质量的Fe-SnS2单晶，然后通过机械剥离法获得二维Fe-SnS2纳米片。扫描透射电子显微镜（STEM）结果表明，Fe原子是替位掺杂在Sn原子的位置，并且均匀分布。通过生长条件的调控，结合X射线光电子能谱（XPS）分析，可以获得一系列不同的晶体，铁的掺杂浓度分别为2.1%、1.5%、1.1%。单层Fe0.021Sn0.979S2的场效应晶体管测试表明该材料是n型，开关比超过106，同时迁移率为8.15cm2V-1s-1，光响应度为206mAW-1，显示了良好的光电性能。 　　单晶片磁性测试表明，SnS2是抗磁性的，Fe0.021Sn0.979S2和Fe0.015Sn0.985S2具有铁磁性，而Fe0.011Sn0.989S2则显示出顺磁性。实验测得Fe0.021Sn0.979S2的居里温度为31K。当温度为2K，外磁场沿垂直c轴和平行c轴方向时可以获得不一样的磁性，即强烈的磁各向异性。理论计算表明，Fe-SnS2的磁性来源于Fe原子与相邻S原子的反铁磁耦合，而相邻Fe原子间是铁磁耦合，这样在这种磁性原子掺杂材料中就形成了长程铁磁性。该研究表明铁掺杂硫化锡在未来的纳米电子学、磁学和光电领域有潜在的应用。 　　相关研究成果发表在Nature Communications上。研究工作得到中国科学院“相关人才计划”和国家自然科学基金委相关人才计划、面上项目的资助。
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