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《北京大学报道具有d-f跃迁的铕（II）配合物：外量子效率为19.8%的蓝光电化学电池的新型发射体》

  • 来源专题：关键原材料知识服务平台
  • 编译者： 费鹏飞
  • 发布时间：2025-05-23

  • 4月3日，北京大学在《Advanced Materials》上发表题为“Europium(II) Complex with d-f transition: new emitter for blue light-emitting electrochemical cells with an external quantum efficiency of 19.8%”的论文，报道具有 d-f跃迁的铕（II）配合物：外量子效率为19.8%的蓝光电化学电池的新型发射体。

    发光电化学电池（LEC）因其单层结构简单、制造成本低而在固态照明领域前景广阔，但高效蓝色LEC的缺失制约了其发展。现有研究多聚焦荧光、磷光及热活化延迟荧光等机制的发光材料。

    研究人员首次提出以具有d-f跃迁特性的镧系铕(II)配合物作为新型LEC发光体。具体而言，将蓝色发光铕(II)配合物双[三(3-叔丁基吡唑基)硼酸酯]铕(II)分散于9-(3-(三苯基甲硅烷基)苯基)-9H-3,9'-联咔唑主体与四己基四氟硼酸铵电解质共混薄膜中，获得≈100%的光致发光量子产率（PLQY）。基于该活性层的LEC器件实现国际照明委员会（CIE）色坐标为(0.12, 0.18)的蓝光发射，外量子效率（EQE）达19.8%的创纪录水平，对应激子利用率≈100%。本工作证实d-f跃迁铕(II)配合物是高性能蓝色LEC的理想候选材料，为相关研究开辟新方向。

  • 原文来源：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202419849
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  • 《复旦开发高效的蓝光发射钙钛矿纳米晶》
    • 来源专题：光电情报网信息监测服务平台
    • 编译者：husisi
    • 发布时间：2020-09-25
    • 胶体CsPbX3(X=Br、Cl和I)钙钛矿纳米晶在整个可见光谱上表现出可调谐的带隙，在绿色和红色区域表现出较高的光致发光量子产率。但是，由于缺乏高效的蓝光钙钛矿纳米晶，限制了它们在光电应用中的发展。 来自复旦大学张树宇副教授团队最新研究表明，CsPbBr3纳米晶通过钕掺杂可以实现从绿光到深蓝光的可调谐光电发射，在中心波长在459 nm处的纳米晶具有90%的量子产率。相关论文以题为“Highly Efficient Blue-Emitting CsPbBr3 Perovskite Nanocrystals through Neodymium Doping”发表在Advanced Science。 自2015年第一次报告以来，全无机铯铅卤化物钙钛矿CsPbX3 （X=Br、Cl和I）纳米晶(NCs)经历了快速发展。由于其高光致发光量子产率(PLQYs)和窄带单峰发射剖面，组成和相关带隙的灵活性以及材料合成过程简单，在发光二极管、激光器、太阳能电池、和光电探测等领域具有很大的应用潜力。特别是，NCs可以作为白色发光二极管(WLED)的颜色转换荧光粉，并表现出广泛的色域覆盖。此外，光谱的蓝色部分通常是从氯化物基钙钛矿NCs中获得的，该NCs目前具有较低的稳定性和相对较低的PLQY，从而限制了钙钛矿NCs在器件中的应用。 解决这些挑战的一个有效的解决方案是用B位掺杂剂完全或部分取代Pb2+离子。掺杂离子不仅降低了铅的毒性，而且可以通过接近优化的Goldschmidt公差因子来提高CsPbX3 NCs的热稳定性和相稳定性。B位阳离子在决定钙钛矿的电子能带结构及其发射特性方面也起着至关重要的作用。最近的研究已经证明了成功的B位掺杂采用碱土金属离子、过渡金属离子、类金属离子和镧系离子。双发射是Mn2+、Yb3+、Er3+和Eu3+等掺杂物的另一个常见特征，它来源于钙钛矿主体到掺杂客体的能量转移，但是，原始NCs的窄带单峰发射不可避免地受到损害。 通过Sn2+，Cd2+,Zn2+或Al3+部分交换Pb2+可以成功地实现光致发光（PL）蓝移，而没有其他发射峰。但是上述蓝光发射NCs的PLQY仍然不令人满意。为了解决这一问题，通过将Nd3+引入到CsPbBr3 NCs中作为B位掺杂剂，合成了高效的蓝色发射钙钛矿NCS。 图1. a)CsPbBr3：xNd­3+ (x=7.2%) NCs和原始CsPbBr3NCs薄膜的XPS谱。高分辨率XPS光谱分别对应于b)Nd3+3d，c)Pb2+4f和d)Br− 3d。空心圆形符号表示原始数据，实心曲线表示相应的拟合曲线 图2. a）原始CsPbBr3的计算带结构。轨道特征显示了Pb 6s，6p和Br 4p轨道。b）原始CsPbBr3的VBM和CBM的部分电荷密度。c）计算的CsPbBr3:xNd3+的能带结构（x =12.5％）。轨道特征显示了Pb 6s，6p和Br 4p轨道以及Nd 5d轨道。d）Nd3+掺杂的CsPbBr3的VBM和CBM的部分电荷密度 图3. CsPbBr3:xNd3+NCs的溶液时间分辨光致发光衰减曲线 图4. a）WLED的发射光谱。插图显示了工作中的WLED的相关照片。b）与NTSC电视标准和Rec. 2020年标准相比，本工作中WLED的色域。白点显示WLED设备的CIE颜色坐标为（0.34，0.33） 总的来说，通过便捷的室温合成方法首次成功的将Nd3+成功取代了胶体CsPbBr3 NCs中的Pb2+。掺杂浓度可用于以受控方式将发射光谱从绿色调整为蓝色。发出蓝色的CsPbBr3:xNd3+（x = 7.2％）NCs的PLQY值为90％，光谱宽度为19 nm。使用第一性原理计算证明带隙可调性主要由掺杂剂诱导的电子变化驱动，而PLQY的增加与掺杂剂诱导的电子变化驱动的激子结合能增加以及掺杂剂诱导的激子振动子强度提高有关。这种微观上的理解为胶体CsPbX3 NC中的B部位组成工程开辟了新的可能性。
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  • 《生物光电化学电池可直接从海藻中获取电流或氢气》
    • 来源专题：能源情报网信息监测服务平台
    • 编译者：guokm
    • 发布时间：2022-01-02
    • 以色列理工学院-Technion的研究人员开发了一种新方法，可以直接从海藻中获取电流，这种方法既环保又高效。这个想法是博士生Yaniv Shlosberg在海滩游泳时想到的，由来自Grand Technion Energy Program(GTEP)成员的三个Technion学院的研究人员组成的联盟，以及来自以色列海洋和湖沼研究所(IOLR)的一名研究人员共同开发。 研究人员在《生物传感器和生物电子学》杂志上发表了他们直接从大型海藻(石莼，Ulva)中收集电流的新方法。该论文描述了来自Schulich化学学院、生物学院、生物技术和食品工程学院、GTEP和IOLR研究人员的研究结果。 化石燃料的使用导致温室气体和其他污染化合物的排放。人们已经发现，这些与气候变化有关，各种陆地现象证明了这一点，这些现象使气候变化成为全球关注的焦点。使用这些燃料造成的污染从遍布全球的开采和运输就已经开始，这些燃料将被用于发电厂和精炼厂。 这些问题是研究替代能源、清洁能源和可再生能源的动力。其中之一就是利用生物作为微生物燃料电池(MFC)的电流源。某些细菌具有将电子转移到电化学电池从而产生电流的能力。细菌需要不断的喂养，其中一些细菌具有致病性。 类似的技术是生物光电化学电池(BPEC)。对于MFC，电子的来源可以是光合细菌，特别是蓝藻。蓝藻从二氧化碳、水和阳光中制造自己的食物，在大多数情况下，它们是良性的。事实上，蓝藻如螺旋藻，被认为是“超级食物”，并被大量养殖。研究小组成员Adir和Schuster此前已经开发出利用蓝藻获得电流和氢燃料的技术，发表在《自然通信和科学》杂志上。蓝藻确实有一些缺点。蓝藻在黑暗中只能产生较少的电流，因为无法进行光合作用。此外，获得的电流仍然比从太阳能电池技术获得的电流少，因此，尽管BPEC更环保，但其商业吸引力较低。 Noam Adir教授：“在目前的研究中，来自Technion和IOLR的研究人员决定尝试使用一种新的光合来源——巨藻(macroalgae)来解决这个问题。” Gadi Schuster教授：“这项研究是由Noam Adir教授和Schulich化学学院的博士生Yaniv Shlosberg领导的。他们与来自Technion的其他研究人员合作：Tunde Toth博士(Schulich化学学院)、Gadi Schuster教授、David Meiri博士、Nimrod Krupnik和Benjamin Eichenbaum博士(生物学院)、Omer Yehezkeli博士和Matan Meirovich博士(生物与食品工程学院)以及Alvaro Israel博士(IOLR)。” 以色列博士Alvaro：“许多不同种类的海藻自然生长在以色列的地中海海岸，特别是石莼(Ulva，也称为海莴苣)，它在IOLR应用于研究目的而大量生长。” 博士生Yaniv Shlosberg：“在开发出连接石莼和BPEC的新方法后，获得的电流比来自蓝藻的电流大了一千倍——几乎与从标准太阳能电池(PV)获得的电流水平相当。Adir教授指出，这些增加的电流是由于海藻光合作用的高速率，以及使用天然海水中的海藻作为BPEC电解质——促进了BPEC中电子转移的能力。此外，这种海藻在黑暗中提供的电流，大约是在阳光中获得的电流的50%。暗电流的来自呼吸作用——光合作用过程中产生的糖被用作营养的内部来源。以类似于蓝藻BOEC的方式，不需要额外的化学品来获得电流。石莼产生从细胞分泌的介导电子转移分子，并将电子转移到BPEC电极。” “这张照片显示的是Haifa以色列海洋与湖沼研究所(IOLR)的一个石莼(Ulva)生长大桶。水池靠近海滩，新鲜海水源源不断地流过系统。在缸内，我们引入了电化学系统。当Ulva在容器中移动时，它们与电极结合，产生电流，由外部计算机操作的恒电位器测量。” 以化石燃料为基础的能源生产技术被称为“正碳”。这意味着在燃料燃烧过程中，碳会被释放到大气中。太阳能电池技术被称为“碳中性”，即不向大气中释放碳。然而，太阳能电池的生产和运输过程仍会释放出大量的碳排。这里介绍的新技术则是“负碳”。白天，海藻从大气中吸收碳，同时生长并释放出氧气。在白天的生长过程中，没有碳被释放出来。在夜间，海藻通过呼吸作用释放正常量的碳。此外，海藻，尤其是石莼，能够被用于多种行业：食品(石莼也被认为是一种超级食品)、化妆品和制药。 第一个想到利用海藻的研究生Yaniv Shlosberg表示：“科学想法从何而来，可谓是个奇迹。著名哲学家阿基米德在浴缸里想出了一个绝妙的主意，于是就产生了'阿基米德定律'。有一天我去海滩的时候有了这个想法。当时我正在研究蓝藻BPEC，我注意到岩石上的海藻看起来很像电线。我对自己说，既然它们也能进行光合作用，也许我们可以用它们来产生电流。从这个想法延伸开去，所有的Technion和IOLR研究人员的合作，造就了我们最近的论文。我相信我们的想法可以导致清洁能源生产的真正革命。” 这幅图描绘了从海藻中收集电流的过程。海藻释放出已知的分子，将电子传输到不锈钢电极(阳极)。电子转移到第二电极(铂阴极)，就可以将海水电解质溶液中的质子还原为氢气。电流可以直接使用，或者生产出氢气用作未来的清洁燃料。在黑暗中，海藻产生的电流约为在光线中获得电流的50%，因为在没有光合作用过程的情况下，产生的电子更少。 Technion/IOLR的研究人员建造了一个原型设备，可以直接在Ulva生长缸中收集电流。Adir教授补充道：“通过展示我们的原型设备，我们证明了可以从海藻中收获大量的电流。我们相信，该技术可以进一步改进，引领未来的绿色能源技术。”
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