非线性极化是光与物质相互作用的重要物理过程，是光频率转换、非线性光谱学、高速信息处理和新型光电子器件等众多应用的基石。超快地控制光学非线性对于设计材料的宏观光学性质、功能以及推动高速信息处理和光电技术的发展至关重要。然而，目前通过太赫兹或中红外激光脉冲共振激发晶格运动实现光学非线性调控的方法，速度一般被限制在皮秒量级。此外，利用多周期激光脉冲调制激光修饰的Floquet态来操控材料瞬态物性的方法，也因受到激光脉冲包络的限制，难以满足更高频率下的超快操控需求。
针对这一瓶颈，研究团队提出了一种新方法：利用强泵浦脉冲诱导的电场依赖Stark效应操控晶体的瞬态特性。与传统强度依赖的Stark效应不同，电场依赖的Stark效应不仅会导致能级移动，还会使轨道结构发生畸变，从而在强激光泵浦晶体的瞬态特性中发挥重要作用，有望实现高达拍赫兹（PHz）频率的超快物性操控。研究团队采用泵浦-探测方法研究了ZnO晶体在泵浦脉冲作用下的瞬态二次谐波（SHG）辐射特性（图1）。实验发现，与无泵浦脉冲时相比，弱探测脉冲的二次谐波的角分布出现不对称现象，且这种不对称现象随泵浦强度的变化展现出高度非线性，与电场依赖的Stark效应相符，但无法用传统的理论解释。进一步的双色泵浦脉冲实验表明，通过调整双色脉冲的电场，可以控制二次谐波的不对称性，实现约3.7飞秒的超快操控。
图1. 电场波形和体系对称破缺程度的关系
该研究为理解强场光与物质相互作用的物理机制提供了新见解，并为超快光学操控开辟了新思路。通过精确控制泵浦脉冲的电场，可以在超短时间内操控材料的光学特性，为超高速光电子技术和信息处理技术的发展开辟了新途径。这种电场敏感的瞬态特性调控方法有望推广到其他相互作用过程，为开发新型可相干切换的光学、光电子和磁性器件提供了理论和技术基础，进一步推动现代信息处理技术向拍赫兹领域发展。
