天然气水合物（简称水合物）的“记忆效应”是指：在一定条件下，由水合物分解产生的水比没有水合物形成历史的水更容易再次生成水合物。“记忆效应”是目前水合物基础研究领域争执的热点基础问题之一。“记忆效应”导致水合物开采过程中发生二次生成堵塞风险提高，导致开采产气效率降低。因此，摸清水合物记忆效应的主控因素、揭示其产生机理对制定合理的开采调控方案具有重要意义。然而，目前对水合物“记忆效应”的研究大都停留在定性分析层面，水合物“记忆效应”烈度大小缺乏定量的表征方法；由于水合物合成-分解-再合成过程耗时耗力且水合物成核随机性极强，导致“记忆效应”研究效率低、结果不确定性强。
针对上述难题，海洋试点国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室科研人员自主研发了全可视水合物成核概率探测装置，提出了采用恒速降温方法强制水合物快速成核以提高实验效率的方法，引入成核概率曲线来定量表征水合物的形成概率分布特征。基于上述方法，采用甲烷-丙烷（C1：90%+C3：10%）混合气模拟实际天然气组分，探讨了水合物分解过热度、分解周期、分解压力等因素对水合物“记忆效应”的定量影响规律。
上述研究的亮点结论主要包括：（1）水合物“记忆效应”不会随着合成-分解-再合成轮次的增大而增大，而是在呈现出一定的随机分布特征；（2）随着水合物分解过热度的增大和分解时间的延长，其“记忆效应”线性退化，当水合物在过热度14K条件下持续分解60min以上时，“记忆效应”消失；（3）水合物“记忆效应”与成核概率确定性之间没有必然的联系，成核概率随机性的升高并不意味着“记忆效应”的降低。
在实验研究的基础上，科研人员提出了水合物“记忆效应”的形成机制：在水合物分解溶液中存在大量的微纳米气体微团，气泡微团与周围水溶液的接触面上存在大量的双电层，而双电层特性的演化直接决定了“记忆效应”的强弱及其随水合物分解条件的演化特征。
上述研究成果在能源领域国际知名学术期刊Fuel以“Nucleation probability and memory effect of methane-propane mixed gas hydrate”（甲烷-丙烷混合气体的成核概率及记忆效应）为题在线发表。海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室固定成员、青年科学家李彦龙为论文第一作者，海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室主任吴能友研究员为论文第一通讯作者。该成果由海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室、青岛海洋地质研究所、中国石油大学（华东）等单位的科研人员共同完成。该项研究得到了国家自然科学基金面上项目（No. 41976074; 41906189)和泰山学者特聘专家项目(No. ts201712079)的联合资助。
原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0016236120331008
