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《基于MOF材料的刺激响应系统在药物递送领域研究进展》

  • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
  • 编译者： 冯瑞华
  • 发布时间：2018-12-17

  • 智能材料在生物医学领域引起了广泛关注。刺激响应的材料体系作为一种智能材料可为设计药物可控递送系统提供新的路径。近年来，金属有机框架（MOF）材料由于拥有高的比表面积和孔体积、可调节的孔大小、表面容易功能化、良好的生物相容性以及可降解等优势，因而在生物医学（尤其是药物递送）领域有潜在的应用价值，同时越来越多的基于MOF材料的刺激响应药物递送系统被发展起来。

    近日，西安交大医学部基础医学院生物物理学系医学工程研究所蔡文副教授与厦门大学分子影像暨转化医学研究中心刘刚教授合作在Wiley旗下期刊Advanced Science（2017年影响因子12.441）发表了题为“Metal-Organic Framework-Based Stimuli-Responsive Systems for Drug Delivery”的综述论文。该论文综述了国内外基于MOF材料的刺激（外部刺激和内部刺激）响应系统应用于药物递送的最新研究进展，包括pH、磁性、离子、温度、压力、光、湿度、氧化还原等刺激以及多重刺激响应的药物递送系统。该论文同时提出了此类药物递送系统在临床应用前所面临的问题，最后给出了可能的解决方案和进一步的研究展望。

    基于MOF材料的刺激响应系统应用于药物递送示意图

    西安交通大学是该论文的第一作者和通讯作者单位，生物物理系医学工程研究所蔡文副教授为第一作者兼通讯作者，生物物理系医学工程研究所吴春生特聘研究员和厦门大学分子影像暨转化医学研究中心刘刚教授为共同通讯作者。此前，蔡文副教授发表基于铁基金属有机框架（Fe-MOF）的分子影像探针的研究论文（ACS Appl Mater Interfaces 9（3）（2017）2040, 2017年影响因子8.097）入选ESI高被引用论文（全球前1%的优秀论文）。

    该项工作受到国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项基金、陕西省自然科学基础研究计划面上项目、中国博士后科学基金、陕西省博士后科学基金、以及西安交通大学新教师科研支持计划等项目的支持。

  • 原文来源：http://www.xincailiao.com/news/news_detail.aspx?id=365914
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    • 来源专题：中国科学院文献情报制造与材料知识资源中心 | 领域情报网
    • 编译者：冯瑞华
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    • 正渗透作为一种渗透压驱动的膜分离技术，具有低能耗、低污染等优势，被广泛应用于海水淡化、水处理、压力阻尼渗透发电以及可控药物释放等领域。正渗透技术的核心在于正渗透膜以及汲取液的设计与合成。理想的正渗透膜应该具备高渗透性、高选择性、高的耐污染能力以及低的结构因子来降低浓差极化能力。 　　目前，正渗透膜材料主要有不对称醋酸纤维素膜和聚酰胺超薄复合膜（TFC），聚酰胺超薄复合膜主要由多孔支撑层（如无纺布+聚砜超滤膜）和界面聚合形成的聚酰胺致密层组成。其传质机理主要有溶解扩散、优先吸附-毛细孔流以及氢键理论等。为了提高渗透通量和选择性，前人在界面聚合超薄复合膜的制备过程中，采用了多种纳米材料进行结构调控，如氧化石墨烯、碳纳米管、水通道蛋白、金属有机框架材料，但是基于上述传质理论的不对称致密膜在正渗透过程中，仍然存在浓差极化和膜污染问题，导致其渗透通量和盐截留率低。因此如何通过新型膜材料的设计，并提出新的渗透传质机制，是国际上正渗透领域面临的挑战。 　　中国科学院宁波材料技术与工程研究所刘富研究员团队提出了一种不对称浸润性Janus微孔膜用于正渗透过程，水通量可达到274.2Lm-2h-1,反向盐通量为1.65gm-2h-1，水通量Jw及水盐比通量Jw/Js远高于目前界面聚合制备的聚酰胺TFC膜。通过在超亲水醋酸纤维膜表面利用静电纺丝构筑疏水聚偏氟乙烯纳米纤维层，制备的不对称浸润性Janus微孔膜（CA/PVDF），在渗透传质过程中表现出二极管流体特性，其聚偏氟乙烯纳米纤维疏水侧的空气层能够有效抑制汲取液中盐溶质的反向扩散，提高选择性，而其另一侧的醋酸纤维素亲水膜可通过导流减少表面流体对超疏水膜的剪切冲击，起到保护空气层的作用，此外还具有抗污染和支撑作用。疏水纳米纤维层的厚度（1.7～9.1μm）可通过静电纺丝的时间来进行可控调节。在渗透压的作用下，原料液侧的水分子的运动为从Janus膜的亲水侧到疏水侧的定向运动，而汲取液中的盐离子被疏水侧的空气层有效阻隔，Janus膜的朝向相反时，原料液中的水分子的运动受到限制，运动规律类似于流体二极管。疏水膜的厚度对于渗透通量和反向盐通量的影响至关重要，降低厚度，提高汲取液中盐的浓度，渗透通量和反向盐通量都相应提高。当Janus膜的疏水空气层被浸润破坏后（如运行2小时），水通量急剧下降，反向盐通量急剧上升。进一步将膜进行简单干燥后，水通量和反向盐通量完全恢复，具有多次循环稳定性。前期研究发现上述传质过程存在蒸发冷凝以及对流扩散。上述工作发表在Environmental Science & Technology Letters, 2019,6,79-85，并得到澳大利亚麦考瑞大学Shuaifei Zhao博士（共同通讯作者）和澳大利亚新南威尔士大学Chuyang Y. Tang教授的合作支持。 　　进一步，刘富研究员团队通过相转化法制备了超亲水PVDF微孔膜，并利用其微纳结构固定负载超疏水氟化二氧化硅纳米粒子，制备了Janus膜(PVDF/F-SiO2)，用于正渗透过程，其不对称浸润结构可以有效降低浓差极化，实现水分子的单向传质，以及对盐离子的反向抑制。不同于上述的蒸发冷凝机制，由于纳米级亲水通道是贯穿于膜中，但由于表面浸润性差异，具有单向传递特性，其渗透系数可达到2.2Lm-2h-1bar-1，比盐通量为0.007gL-1。上述工作发表在Journal of Materials Chemistry A,2019,7,632-638。 　　上述工作揭示了Janus微孔膜用于正渗透的新型传质过程及传质机理，其优异的渗透性能表明Janus微孔膜在海水淡化、水处理及压力阻尼渗透发电领域具有应用前景。 　　上述工作得到了国家自然科学基金面上项目（51673209）、国家自然科学基金委与香港研究资助局联合项目（5161101025、N_HKU706/16）以及宁波市科技局2014B81004、2017C110034的支持。
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  • 《Nature/Science盘点：四月材料领域重大进展》
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    • 编译者：冯瑞华
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    • 1、Science：循环可回收塑料 科罗拉多州立大学陈优贤（通讯作者）团队研究通过引入基于γ-丁内酯（GBL）的聚合物体系，发现其在α和β位置处具有反式环融合。这种反式环化合物通常被认为是在室温无溶剂条件下容易聚合和解聚的GBL环，以产生高分子量聚合物。 该聚合物具有增强的热稳定性，并且可以通过热解或化学溶解反复和定量地再循环回其单体。 文献链接：A synthetic polymer system with repeatable chemical recyclability（Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aar5498） 材料牛资讯详戳：南开校友今日Science发现一种循环可回收塑料，和白色污染说拜拜！ 2、Science：多功能化纳孔石墨烯 西班牙巴塞罗那自治大学的César Moreno、Aitor Mugarza以及圣地亚哥德孔波斯特拉大学的Diego Peña（通讯作者）等人报道了一种可合成纳孔石墨烯材料的自上而下的方法。通过这种方法，石墨烯的带状结构中包含了有序定向的孔阵列，借由设计不同种类的分子前驱体可调控这些孔的尺寸、密度、形貌以及化学组成等。此外，这一材料的电子相关表征显示其具有各向异性地电子结构，使得纳孔石墨烯具有成为可快速捕捉和电子探测分子的半导体材料。 文献链接：Bottom-up synthesis of multifunctional nanoporous graphene（Science，DOI: 10.1126/science.aar2009） 3、Science：弹性变形的金刚石 香港城市大学张文军、陆洋、麻省理工学院Ming Dao、南洋理工大学Subra Suresh (共同通讯）研究团队展示了纳米级（?300nm）单晶和多晶金刚石的超大、完全可逆的弹性形变。对于单晶金刚石，最大拉伸应变（高达9％）接近理论弹性极限，相应的最大拉伸应力达到约89至98GPa。在结合系统计算模拟和表征变形前和变形后结构特征之后，研究者将同时存在的高强度和大弹性应变归因于小体积金刚石纳米针与微米级和更大的试样相比缺陷少，以及相对光滑的表面。该发现通过对金刚石纳米结构、几何形状、弹性应变和物理性质进行优化设计，为新应用提供了潜力。 文献链接：Ultralarge elastic deformation of nanoscale diamond（Science, 2018, DOI: 10.1126/science.aar4165） 材料牛资讯详戳：Science发表中国学者颠覆传统的发现：金刚石不再是钢铁直男，是可以弹性变形的软妹子！ 4、Nature：合成各类二维金属硫化物的全能方法 新加坡南洋理工大学的刘政教授，日本国家高等工业科学技术研究所的林君浩博士以及北京中国科学院物理所的刘广同教授（共同通讯作者）的联合团队证明熔融盐辅助化学气相沉积可广泛应用于合成各种原子级厚度的二维过渡族金属硫族化合物（TMDCs）材料，通过熔融盐辅助的化学气相沉积法合成了47种二维TMDCs材料，其中包括32种二元化合物(基于过渡金属Ti、Zr、Hf、V、Nb、Ta、Mo、W、Re、Pt、Pd和Fe )，13种合金 (包括三元、一元和一元)，以及两种异质结构化合物。单层NbSe2和MoTe2样品中的超导性以及在MoS2和ReS2中的高迁移率的证据证明，该团队采用此方法合成的大多数材料都是可用的。 文献链接：A library of atomically thin metal chalcogenides（Nature，2018，DOI: 10.1038/s41586-018-0008-3） 材料牛资讯详戳：今日Nature：厉害！一招把2D金属硫化物合遍了元素周期表 5、Nature：锂过量的正极材料中可逆的Mn2+/Mn4+氧化还原 加州大学伯克利分校 Jinhyuk Lee和Gerbrand Ceder（共同通讯作者）提供了一种结合高价阳离子和在无序 - 岩盐结构中部分氟取代氧以将可逆的Mn2+/Mn4+双氧化还原引入锂过量正极材料的策略。由此制备的富锂正极具有高容量（> 300 mAh g-1）和高能量密度（约1,000 Wh kg-1）。Mn2+/Mn4+氧化还原的使用降低了氧的氧化还原活性，从而使材料稳定，为先进锂离子电池高性能富锰正极的设计开辟了新的机遇。 文献链接：Reversible Mn2+/Mn4+ double redox in lithium-excess cathode materials（Nature ，2018，DOI: 10.1038/s41586-018-0015-4） 材料牛资讯详戳：加州大学伯克利分校Nature：锂过量的正极材料中可逆的Mn2+/ Mn4+双氧化还原 6、Science：光致晶格膨胀制备高效钙钛矿太阳能电池 美国洛斯阿拉莫斯国家实验室Wanyi Nie、Aditya D. Mohite（共同通讯）等人发表文章发现连续光照会导致混合钙钛矿薄膜中的均匀晶格膨胀，这对于获得高效率光伏器件是至关重要的。该研究表明在全光谱一个太阳光（100mW/cm2）照明下连续操作超过1500小时，光致晶格膨胀不会损害这些高效光伏器件的稳定性。此外，这种电池在未封装的情况下，在一个太阳光下连续照射2250个小时，其性能还可以维持在60%，而封装后的电池在相同的环境下其性能也无衰减表现。 文献链接：Light-induced lattice expansion leads to high-efficiency perovskite solar cells（Science,2018,DOI: 10.1126/science.aap8671） 材料牛资讯详戳：这个国家实验室团队又把钙钛矿发在了Science：光致晶格膨胀制备高效钙钛矿太阳能电池 7、Nature：晶体多晶型选择的分子成核机理与控制策略 比利时结构生物学研究中心Mike Sleutel和格勒诺布尔阿尔卑斯大学Alexander E. S. Van Driessche（共同通讯）使用时间分辨低温透射电子显微镜来对蛋白质葡萄糖异构酶晶体的成核进行成像，并在分子分辨率下揭示导致两种结晶状态和一种凝胶状态的成核途径。团队展示了在结构形成最初阶段能够发生的多态性选择，以及基于每个空间组的特定构件块。此外，该研究通过定点诱变能够选择性地形成所需的多晶型物，特别是调整分子间键合或凝胶接种来展示对系统的控制。这些见解表明了控制大分子相变的方法，有助于开发基于蛋白质的药物递送系统和大分子晶体学。 文献链接：Molecular nucleation mechanisms and control strategies for crystal polymorph selection（Nature，2018，doi:10.1038/nature25971） 材料牛资讯详戳：今日Nature：晶体多晶型选择的分子成核机理与控制策略 8、Nature：粒子映射 韩国浦项科技大学的Junsuk Rho和首尔大学的Ki Tae Nam（共同通讯）等人阐述了一种可用于合成高度手性金纳米颗粒的方法，这种基于溶液的方法不仅可用于合成还能控制金纳米颗粒相应的手性性质。研究人员利用半胱氨酸及其多肽来对映选择性地链接晶种，从而在金粒子生长过程中引发手性，这一合成方法为手性检测等领域提供了新的机遇。 文献链接：Amino-acid- and peptide-directed synthesis of chiral plasmonic gold nanoparticles（Nature, 2018, DOI: 10.1038/s41586-018-0034-1） 9、Nature：新型硅纳米光电器件 麻省理工学院Amir H. Atabaki（通讯作者）等人利用多晶硅在玻璃表面的沉积将光子平台引入到块体硅CMOS芯片上。通过这种方法，研究人员可在芯片上实现光学波导和谐振，高速的光学调制以及灵敏的光电检测。这项研究为将光子器件和纳米器件的结合奠定了基础。 文献链接：Integrating photonics with silicon nanoelectronics for the next generation of systems on a chip（Nature, 2018, DOI: 10.1038/s41586-018-0028-z）
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